用于高性能聚酯基准固态锂金属电池的阴离子捕获诱导溶剂化优化

《Advanced Functional Materials》：Anion-Trapping Induced Solvation Optimization for High-Performance Polyester-Based Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries

准固态电解质界面稳定性提升策略研究。通过氟化单体TFMA引入阴离子捕获策略，调控PVPT电解质中Li+与聚酯基的相互作用，促进离子对结构转变，平衡溶胀结构与离子电导率，实现1.7 mS cm?1高电导率及5.3 V宽窗口。在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2负极电池中，循环400次容量保持率85.64%。

　　

摘要

与传统的固态聚合物电解质（SPEs）相比，基于聚酯的准固态电解质具有更宽的电化学窗口和更高的离子导电性，但与锂金属阳极的界面相容性较差。本文介绍了一种阴离子捕获策略，通过聚合物主链的分子工程设计出具有适度Li?-聚酯（PVPT）相互作用的聚酯基共聚物电解质（PECEs），从而实现了优异的界面稳定性和电化学性能。特别是，引入氟化单体2,2,3,3-四氟丙基甲基丙烯酸酯（TFMA）后，利用电子吸引基团（EWGAT）效应调节溶剂化环境，有效捕获双（三氟甲磺酰）亚胺阴离子（TFSI?）并通过氢键相互作用促进溶剂化结构从离子聚集体（AGGs）向接触离子对（CIPs）的转变，同时平衡了阴离子增强型溶剂化结构和离子导电性。因此，PVPT电解质具有1.7 mS cm?1的高离子导电性、0.75的高Li?传输数以及高达5.3 V的电化学窗口。通过原位聚合方法，使用PVPT电解质的锂金属电池（LMBs）在LiNi?.?Co?.?Mn?.?O?正极下实现了400循环后85.64%的高容量保持率。这种PVPT的分子设计为开发高性能PECEs提供了独特且富有前景的策略，有助于实现高能量密度和长循环寿命的先进准固态锂电池。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。