用于工业规模氢气生成的独立式高熵磷化物电极，通过远离平衡态的电合成实现

《Journal of Materials Chemistry A》：Freestanding high-entropy phosphide electrodes for industrial-scale hydrogen evolution via far-from-equilibrium electrosynthesis

高熵磷化物电极通过远离平衡态电化学合成法实现，该法一步制备出无粘结剂三维FeCoNiCuSnP磷化物电极，兼具相均一性与多级孔结构，碱性介质中过电位仅52mV即可达到10mA/cm2电流密度，塔菲尔斜率37mV/dec，经5000次循环仍保持稳定，磷掺杂调控多金属中心电子结构增强Volmer-Heyrovsky动力学，方法普适性经验证。

　　

高熵材料（HEMs）在电催化领域具有巨大潜力，但如何实现无粘结剂、三维电极的可规模化制备仍是一个严峻挑战。本文提出了一种基于非平衡态电化学合成方法，用于制备由FeCoNiCuSnP组成的独立、层次化的磷化物（HEP）电极。该方法能够在较大的过电位下同时实现合金化、磷化、树枝状结构形成以及电极的直接集成，简化了制备过程，同时保持了相均匀性和层次化的孔隙结构。优化后的HEP电极在碱性介质中表现出优异的氢演化反应（HER）性能：仅需52 mV的过电位即可达到10 mA cm^?2的电流密度，并且Tafel斜率低至37 mV dec^?1。更重要的是，该电极具有出色的长期稳定性，在工业级电流密度（约1 A cm^?2）下仍能保持稳定运行，经过5000次循环后仅有微弱的性能下降。机理研究表明，磷的掺入改变了多金属中心的电子结构，从而通过Volmer–Heyrovsky途径增强了HER反应的动力学性能。这种非平衡态电化学合成方法的多功能性通过合成多种HEP组分得到了验证。这项工作为制备独立的高熵材料基电极提供了可扩展的框架，并为实现工业氢生产提供了重要的战略指导。