利用萜啶衍生物进行有机电催化选择性CO2还原为CO的机理研究：密度泛函理论（DFT）的机制探索

《Catalysis Science & Technology》：Manoeuvring organo-electrocatalytic selective CO2 reduction to CO by terpyridine derivatives: DFT mechanistic exploration

电催化CO2还原中使用取代terpyridine衍生物（L1-L6）作为催化剂，在DMF/H2O混合体系中，L6在-1.8V时实现74% CO Faradaic效率，所有催化剂CO选择性>90%，DFT显示反应经EECC路径进行。

　　

可持续能源领域正在迅速发展，电催化CO₂还原已成为一个关键的研究方向。本研究探讨了取代的 terpyridine 衍生物（L1–L6）作为电催化剂在 DMF 和 H₂O 混合物中催化 CO₂ 还原的有效性。使用多吡啶配体将 CO₂ 电化学转化为有价值产物的方法相对较少见。我们的研究表明，terpyridine 配体通过 2H⁺/2e^? 还原过程能够高效地将 CO₂ 转化为 CO 和 H₂，其过电位为 650 至 850 mV（相对于标准氢电极 SCE）。值得注意的是，催化剂 L6 在电解 3 小时后，在 ?1.8 V（相对于标准氢电极 SCE）时对 CO 和 H₂ 的法拉第效率（FE）分别达到了 74% 和 0.04%。所有这些催化剂（L1–L6）的 CO 生成选择性均超过 90%。密度泛函理论（DFT）研究揭示了该反应的机理遵循 EECC 路径，其中 ‘E’ 代表电化学步骤，‘C’ 代表化学步骤。