玻璃化诱导的晶态/非晶态界面在双功能电催化中的应用：5-羟甲基呋喃氧化与氢气释放反应的耦合

《Advanced Energy Materials》：Glassification Induced Crystalline/Amorphous Interfaces for Bifunctional Electrocatalysis Pairing 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation and Hydrogen Evolution

本研究开发了一种CuO@ZIF-Co玻璃复合双功能电催化剂，用于高效5-羟甲基糠醛（HMF）氧化和析氢反应（HER）。实验表明，晶体/无定形界面间的电场增强活性位点CoOOH生成，同时电荷重排优化了HER动力学，在200 mA cm?2下实现95.4%的FDCA产率和99.7%的H2 FE。

　　

摘要

本文介绍了一种非常少见的例子：开发了一种双功能电催化剂，该催化剂在结晶CuO与ZIF-Co玻璃（ZIF-Co(g)）之间具有晶态/非晶态界面，能够高效地同时催化5-羟基甲基呋喃（HMF）的氧化反应和氢气生成反应（HER）。在1.45 V的电压下，该催化剂对HMF的氧化反应表现出102.1 mA cm^?2的高电流密度，且HMF转化率达到100%，2,5-呋喃二羧酸（FDCA）的产率为99.5%，FDCA的法拉第效率（FE）为99.1%；同时，在98 mV的过电势下，该催化剂还能实现10 mA cm^?2的氢气生成反应电流密度。令人兴奋的是，将CuO@ZIF-Co(g)作为阳极和阴极集成到膜电极组件（MEA）电解槽中时，200 mA cm^?2的电流密度下FDCA的产率为95.4%，H₂的法拉第效率为99.7%。实验结果和理论计算表明，晶态/非晶态界面的形成会在ZIF-Co(g)与CuO之间产生一个指向CuO的界面电场。这一电场促进了电化学重构，生成了具有更高内在活性的CoOOH活性位点，从而增强了HMF的氧化效率。此外，界面电荷的重新分布改变了Co位点的d带中心，增强了氢分子的吸附能力，进而加快了氢气生成反应的动力学过程。这项工作提出了一种创新的界面工程方法，用于设计高效的双功能电催化剂，以实现生物质转化和绿色氢气的生产。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。