对稀土掺杂的Bi2Te3拓扑表面态中磁扭曲和时间反演对称性破缺的微观洞察

《Advanced Materials》：Microscopic Insights into Magnetic Warping and Time-Reversal Symmetry Breaking in Topological Surface States of Rare-Earth-Doped Bi2Te3

表面磁掺杂调控拓扑绝缘体费米面形变及对称性破缺机制

　　磁性相互作用在拓扑绝缘体（TIs）的表面提供了一种灵活的方法，用于工程化奇异的量子态。通过打破时间反演对称性（TRS），可以打开狄拉克点（DP）处的狄拉克间隙，这是实现量子反常霍尔效应（QAHE）的关键步骤。这一工作研究了在典型的三维拓扑绝缘体Bi?Te?表面沉积磁性稀土原子（Er）的亚单层对拓扑表面态（TSS）的影响。通过结合扫描隧道显微镜（STM）与第一性原理计算、X射线光电子能谱（XPS）、角度分辨光电子能谱（ARPES）、X射线磁圆二色性（XMCD）和准粒子干涉（QPI）图谱等实验手段，揭示了Er原子与基底之间的直接相互作用，导致TSS的显著变化。XMCD测量证实了Er原子在Bi?Te?表面具有垂直磁各向异性，这种各向异性促使费米面（FS）从雪flake状几何结构转变为类似六芒星的结构，同时在Γ点附近出现狄拉克点间隙打开和光谱分裂现象。QPI图谱进一步确认了表面能带拓扑结构的重建，通过修改后的散射模式，与TRS打破一致。我们的研究结果识别了拓扑绝缘体表面磁性相互作用的微观机制，并确立了磁性稀土掺杂作为原子级调控拓扑电子态的有效策略。

拓扑绝缘体是一类具有绝缘体体态和由时间反演对称性保护的导电表面态的量子材料。这些拓扑表面态（TSS）具有狄拉克锥形色散和螺旋自旋纹理，其中电子自旋与动量锁定，垂直于其动量方向。这种自旋-动量锁定来源于强自旋轨道耦合（SOC），使其对非磁性杂质和背散射具有鲁棒性，这使得拓扑绝缘体成为下一代自旋电子器件和量子信息技术的有前途候选者。然而，一个核心挑战在于如何可控地打破TRS保护，以工程化拓扑非平凡相，如量子反常霍尔效应（QAHE），其在没有外部磁场的情况下具有无耗散、自旋极化的边缘电流。一种有希望的途径是通过近邻耦合或磁性杂质掺杂引入磁序，特别是当这些磁性杂质具有垂直磁各向异性时。这些扰动可以打破克喇默斯简并性，并在狄拉克点（DP）处打开带隙。然而，实现QAHE仍然面临实验上的挑战，因为通常需要极低温、精确的磁性对齐或复杂的材料合成，如反铁磁性拓扑绝缘体（AFMTIs）。在这一背景下，理解并控制磁性扰动与TSS自旋纹理之间的微观机制对于解锁拓扑绝缘体在未来的电子应用中的全部潜力至关重要。

近年来，对AFMTIs中TRS打破的观察进一步激发了对TSS与磁性相互作用的兴趣，例如MnBi?Te?。在这些系统中，内在的反铁磁性耦合在七层结构中的垂直对齐Mn层，无需外部掺杂即可打破TRS，从而实现磁性拓扑相的化学计量合成。然而，生长过程具有挑战性，导致样品的电子结构和缺陷密度存在依赖性，这可能显著影响磁序的存在与否以及在狄拉克点处的带隙打开。这些进展激发了理论上的努力，以理解磁性扰动对TSS的微观影响，并提出实验光谱指纹来识别TRS打破。值得注意的是，在具有强SOC诱导扭曲的TIs中，理论模型最近预测，当在TSS哈密顿量中引入磁性塞曼项时，费米面（FS）的六边形对称性会减少为三角形对称性。这种对称性打破效应应该提供一个直接的光谱指纹，特别是在检测带隙时遇到带宽或与体态重叠的情况下。这些预测最近通过在Bi?Se?Te表面掺杂磁性稀土（RE）表面掺杂剂（如铒（Er）和镝（Dy））的ARPES测量得到证实。

稀土（RE）掺杂已成为在二维量子材料中诱导长程磁序的非常有效策略，这是由于RE离子具有大的自旋和轨道磁矩以及强磁性各向异性。这些特性可以最终最大化磁性诱导的狄拉克点带隙。此外，磁性掺杂剂（如Er）的沉积可能为在更高温度下实现鲁棒的QAHE提供新的可能性。例如，Dy掺杂在Bi?Te?上导致即使在室温下也打开大的磁性带隙，这归因于随着温度降低，磁性不均匀斑块的尺寸逐渐增加。此外，Er簇或单个原子在紧密堆积的金属表面上显示出滞后效应和垂直磁性各向异性。同样，对Eu掺杂的Bi?Te?进行的磁性测量和扫描隧道光谱（STS）实验报告了在狄拉克点出现带隙，并在低温下观察到反铁磁性序的迹象。相比之下，将RE离子（如Gd、Ho或Dy）掺杂到TI晶体晶格中并未发现磁序的诱导，这表明磁性掺杂剂的位置和局部环境是关键因素。值得注意的是，即使是在绝缘基底上，孤立的RE原子（如Dy或Ho）也表现出强大的磁性剩磁和宏观自旋弛豫时间，可达数百甚至数千秒。这些发现突显了RE元素作为表面掺杂剂的独特能力，以稳定磁矩，并表明在适当条件下，它们可以有效地与TSS相互作用。

本研究报告了在典型的三维拓扑绝缘体基底Bi?Te?上对Er的表面掺杂，Bi?Te?表面具有强烈的扭曲TSS。通过结合多学科的实验技术，我们研究了磁性表面掺杂剂与TSS在微观和宏观层面的相互作用。在局部层面，我们通过扫描隧道显微镜和光谱（STM/STS）以及X射线光电子能谱（XPS），结合第一性原理计算，确定了相互作用的微观起源。这种相互作用的影响体现在TSS能带分散的修改中，如ARPES所揭示。值得注意的是，原始Bi?Te?的“雪flake”形状扭曲的费米面（FS）在沉积了0.3个单层的Er后被显著地转化为“六芒星”形状的FS模式。这种转变可以解释为两个相反方向的三角形FS几何结构的叠加，这与XMCD所证实的Er掺杂剂携带相反符号的垂直磁矩一致。这一情景进一步由局部准粒子干涉（QPI）模式支持，并与理论预测和先前在相关系统中的实验观察一致。

总体而言，这些发现提供了关于磁性与TSS相互作用的微观机制的见解，并确立了调控这种相互作用的新策略，为实现QAHE提供了可行的途径。我们的结果提供了前所未有的对磁性与拓扑性之间相互作用的洞察，并有助于开发具有工程化磁性和拓扑功能的下一代量子材料。

在实验部分，我们展示了Er在Bi?Te?表面沉积后的结构和化学特征。Bi?Te?单晶通过改良的Bridgman方法在标准晶体生长系统中生长。剥离过程在超高真空（UHV）中进行，样品在15 K下保持用于XPS和ARPES测量，而在室温下用于STM实验。在剥离后，将少量Er蒸发到新鲜暴露的表面。如图S1所示，Er原子在表面上形成清晰的岛屿。此外，高分辨率STM图像显示出现多种缺陷，见图1a。虽然大多数这些缺陷对应于之前报道且已被理解的配置，但观察到两种新的缺陷类型，如图1b所示。特别是，其中一种缺陷在未占据态dI/dV图谱中表现出独特的花状形状，特别是在0.5 V处（见图S2）。由于这一特征未在原始Bi?Te?中报告，因此归因于Er的沉积。

XPS测量在ALBA同步辐射装置的LOREA束线进行，使用hν = 100 eV的光子能量和T = 15 K的温度。Er覆盖率估计基于Bi 5d峰的衰减。图1展示了原始和0.3 ML Er掺杂的Bi?Te?之间的详细比较分析，而图S5展示了更高Er覆盖率（1.2 ML）的类似分析。图1c的总览光谱显示了高强度和狭窄的峰，没有在更高结合能区域（峰的左侧）观察到额外的成分，这与表面氧化或污染的缺失以及非常清晰的自旋轨道双重峰一致。此外，没有检测到进一步的无序，因为Er沉积后未观察到峰线形的展宽。这一点进一步由在E ? E_F = 5–12 eV处高度局域化的Er 4f态的非常尖锐和清晰的多重态结构所证实。重要的是，Bi?Te?的体价带（BVB）和TSS在Er蒸发后仍然保持，这也如图1的插图所示。

对Bi 5d光谱的进一步检查（图1d,e；图S5）揭示了几个关键特征。首先，观察到能量位移，这与Er和基底之间的电荷转移一致。其次，更值得注意的是，在Bi 5d核心态中出现了一个新的光谱成分，如图1c,e中橙色的峰和箭头所示。这种成分很可能与Er表面掺杂剂和Bi电子态之间的直接相互作用有关。这一解释进一步由随着Er覆盖率增加，该新成分的强度增加所支持（见图S5）。然而，尽管这些Bi相关特征的强度随着Er覆盖率增加而增强，它们的强度并不与总Er量成比例，因为部分沉积的Er形成图S1中观察到的岛屿，而只有那些被纳入Bi层的Er贡献于这一光谱成分。类似的行为已在Er和Dy掺杂的Bi?Se?Te中报告，其中Bi 5d峰的类似特征也随着表面掺杂而增强。

在磁性各向异性方面，我们通过XMCD测量进行了研究。打破TRS可以通过与磁性杂质的相互作用来实现，特别是当它们的磁矩具有垂直分量时。为了捕捉替代性Er原子的内在磁响应，我们在非常低的覆盖率下进行了XMCD测量，这与STM和XPS识别的Er原子嵌入Bi位的结论一致，并特别关注磁性各向异性。XMCD测量在ALBA同步辐射装置的BOREAS束线进行。Er原子被沉积在通过分子束外延（MBE）生长的Bi?Te?薄膜上，随后进行温和退火以去除保护性的Te覆盖层。由于MBE生长的Bi?Te?薄膜的原始掺杂水平与块体晶体非常接近，因此这些薄膜可以被视为块体样品的代表。Er在极低的速率下蒸发，同时基底保持在基础温度（7.5 K）。覆盖率估计来自集成的X射线吸收光谱（XAS）信号。研究了两种不同的覆盖率，分别对应于大约0.01和0.04 Er ML（见图2和图S10，分别对应于0.01 ML和0.04 ML的情况）。在这些生长条件下，预计会形成主要的孤立原子，尽管不能排除二聚体或三聚体的存在。

图2总结了0.01 ML Er系统的XAS、XMCD和X射线线性二色性（XLD）表征。图2a和2b显示了在正常（0°）和掠射（70°）入射下测量的XAS和XMCD光谱。两种覆盖率的峰结构都具有Er3?的氧化态特征。在正常入射下观察到显著更强的XMCD信号（约为1/3更大），表明磁化易轴为垂直方向。这证实了该系统表现出显著的垂直磁性各向异性。为了直接比较，两种几何下的光谱使用相同的强度尺度绘制。这种行为与在具有强SOC的紧密堆积重金属表面（如Pt(111)）上的单个Er原子以及在Au(111)上配位的Er原子在金属有机网络中的行为相似。相反，在较轻的基底（如Cu(111)）上沉积Er时，易轴会切换为平面方向。

为了进一步验证，我们进行了XMCD求和规则分析，提取了轨道（L_z）和有效自旋（S_eff）磁矩的期望值。假设Er3?的T_z/S_z比值为+0.213，通过这一比值计算了自旋矩〈S_z〉，进而得到了总磁矩J_z = L_z + S_z和总磁矩M = L_z + 2S_z。这些结果如表1所示。在XMCD光谱中出现的负M特征是强轨道磁性的明显指纹。

在更高的覆盖率样品（4%）中也进行了分析（见图S10和表S1，支持信息）。尽管二聚体或小团簇的存在导致每个原子的总磁矩减少，但强烈的垂直各向异性仍然保持，这表明它是由Er/Bi?Te?系统固有的特性。

电子性质方面，ARPES测量用于表征和评估在0.3 ML Er沉积后Bi?Te?表面TSS的费米面（FS）和能带分散的变化。图3、4、S6和6展示了主要结果。图3显示了原始和Er掺杂的Bi?Te?的FS、TSS能带图谱以及沿高对称方向的动量分布曲线（MDCs）。在图3a-d中，原始Bi?Te?的FS显示了典型的六边形雪flake状扭曲，图3e-h则展示了Er掺杂的样品。在图3e中，FS显示出轻微的六芒星状扭曲，而图3f和3g则分别展示了沿不同方向的能带图谱。图3f显示了与原始情况相比的展宽光谱，而图3g则显示出显著的双阴影状分散，这是未掺杂系统中不存在的。图3h的堆叠MDCs与图3g中标记的能量相对应，其颜色编码与水平虚线一致。狄拉克点（DP）位于285 meV以下E_F，证实了p型掺杂。在正负k_x值（特别是在紫色、粉色和深蓝色曲线中）的MDC峰周围明显观察到分裂，这表明在Er掺杂后DP处的带隙打开。

在Er掺杂样品中，FS和TSS能带分散的变化表明了与原始情况的显著不同。原始样品的FS具有典型的六边形雪flake状扭曲，而Er掺杂样品则呈现出轻微的六芒星状FS。在沿特定方向的TSS能带图谱（图3f）中，除了预期的光谱特征展宽外，未观察到明显的修改，且在DP处的能量展宽与带隙打开一致。然而，在沿另一方向的TSS能带图谱（图3g）中，出现了微妙的双阴影状分散。为了更详细地分析这一效应，检查了图3h的MDC堆叠图谱。观察到正负k_x值对应的峰分裂，特别是在E_F附近的MDCs（紫色、深蓝色和粉色曲线）中。原始样品中的左峰（负k_x）从单一峰演变为双峰，而右峰（正k_x）则出现了类似的分裂，但更为微妙，这可能归因于矩阵元效应，这在图3e的正k_x侧FS的峰强度减弱中也有所体现。这种双峰分散在图S6中通过第二导数和曲率ARPES能带图谱更清晰地体现出来。此外，红色的MDC对应于DP，允许提取其能量，位于E_F以下285 meV，表明Er沉积导致了p型掺杂。类似p型掺杂在Er掺杂的Bi?Se?Te系统中也已被观察到。

关于六芒星状FS和沿特定方向的双峰能带分散，图4展示了FS和常能（CE）图谱、2D曲率图谱以及从FS和CE图谱中提取的轮廓。在原始样品中，随着结合能的增加，雪flake状FS变得更加圆滑。相比之下，Er掺杂的Bi?Te?样品在CE图谱中保持六芒星状模式，直到100 meV。这进一步由MDC分析提取的双峰分散以及沿特定方向的曲率和第二导数TSS能带图谱支持，如图S6所示。2D曲率图谱（图4b,h）提供了更清晰的轮廓识别，尽管在完全消除背景晶格方面存在挑战，导致图谱看起来有些平滑。从这些图谱中提取的FS轮廓在图4f,l中以紫色显示，并与图3中提到的轮廓能量-颜色对应。在原始样品中，雪flake形状的连续性比掺杂样品中的六芒星状结构更强，如图4b,h中提取的轮廓所示。后者似乎由两个方向相反的三角形组成，而不是单一的连续特征。这在图4h和图4l的轮廓分析中尤为明显，其中三角形的边是凹面而非直线，表明两个三角形轮廓之间缺乏连续性，这支持了我们提出的解释。这一情景进一步由TSS双峰能带结构的出现所支持，该结构源于两个不对称的TSS能带分散，如图S6中MDC峰拟合分析所指示的红色和蓝色圆圈所示。

最后，温度依赖的测量在T = 35 K进行，这高于Er的可能磁序温度，如图S11所示。与原始样品的比较揭示了带隙和六芒星状FS轮廓的迹象，表明带隙可能在更高的温度下仍然存在，并可能归因于波动的、非均匀的磁性斑块。这些结果进一步支持了ARPES分析中提出的解释。

尽管ARPES提供了动量分辨但空间平均的占据电子结构视图，但为了验证在原子尺度上的解释，需要一个局部探测手段。在这种情况下，STS测量能够以原子分辨率访问电子结构，为占据和未占据态的局部密度态（LDOS）提供见解。如图S2b所示，Er沉积导致表面电子在基底缺陷处散射，形成LDOS中的驻波模式。这一过程称为准粒子干涉（QPI），与STM偏压电压定义的电子能带结构直接相关。在Er掺杂的Bi?Te?上记录的实验QPI图谱在特定方向上产生了独特的星形图案，这在原始Bi?Te?中并未报告。这一模式在图5a中以0.2 V偏压（未占据态）的情况下显示，这属于从0.1到0.4 V的偏压系列。在这个系列中，扫描了80 nm范围的区域，分辨率为512像素，使得原子晶格斑点落在快速傅里叶变换（FFT）窗口内（见图S7）。这些数据用于畸变校正和确定布里渊区（SBZ）的位置（见图5中的虚线）。偏压电压在0.1到0.4 V之间扫过，同时电流设定点保持在1 nA。同时，通过锁相放大器记录dI/dV信号，通过向偏压电压添加50 mV的调制和763 Hz的频率。记录的dI/dV图谱随后进行了FFT、畸变校正和根据晶体对称性对称化处理。完整的数据集，包括实空间数据和原始及对称化FFT数据，如图S7所示。

为了解释Er掺杂的Bi?Te?中获得的特殊QPI模式，我们进行了基于ARPES分析中发现的两种可能的CEC几何结构的简单联合密度态（JDOS）计算：一种是三角形，对应于Er掺杂的情况，另一种是六边形，对应于原始的Bi?Te?。在支持信息中详细描述了我们如何构建这些人工CEC。然后，对于任何给定的CEC，计算了其对应的JDOS，作为自卷积的CEC，权重由初始和最终状态之间的相对速度方向决定，如文献中常见。图5b中展示了特定CEC及其对应的JDOS计算，其中CEC在插图中以黑线显示。在这里，我们手动调整了所有CEC参数，以获得与实验QPI（图5a）中提到的在特定方向上的星形模式相匹配的JDOS。值得注意的是，我们只能通过使用三角形CEC合理地再现实验QPI，而六边形CEC则无法产生接近星形模式的结果。这一点在图S8中得到了图示，其中实验QPI与基于三角形和六边形CEC的JDOS计算进行比较。这一结果独立于CEC扭曲的强度（如图S9所示），支持了ARPES分析中提出的场景，并表明三角形CEC延伸到费米能级以上的未占据态。

一旦CEC参数被确定以匹配实验QPI在0.2 V时的特征，我们随后仅改变整体CEC尺寸（R参数）以跟踪不同偏压电压值下实验星形模式的尺寸变化。结果JDOS模式如图S7的下排所示，与完整的实验数据集一起。需要注意的是，R参数对应于CEC边缘，如图5b插图中的红色圆圈和箭头所示。完整的系列R值在图5c中以黄色填充的圆圈显示。对这些值进行线性拟合（蓝色线）得到的DP投影约为-0.3 eV，与前面各节中提到的ARPES数据一致（以绿色填充的方块显示）。

因此，Er掺杂的Bi?Te?表面获得的QPI图谱与由三角形能带轮廓引起的散射模式相容，这与在表面共存的磁性区域具有相反的垂直方向一致。这些实空间观察结果为宏观ARPES结果提供了补充和局部支持，加强了六芒星状FS作为由不对称、塞曼驱动的自旋纹理共存的解释。

这些观察结果促使我们考虑磁性杂质或具有垂直磁矩的磁性区域可能引起的带隙打开，这在TRS打破下理论上预期。图6提供了这一效应的详细分析。图6a-c显示了原始Bi?Te?样品在特定方向上的原始、曲率增强和第二导数MDC ARPES能带图谱。相比之下，图6e-g显示了0.3 ML Er掺杂样品的相应能带图谱。首先，p型掺杂的迹象由DP远离体带投影并接近E_F的位移表明。其次，原始Bi?Te?中观察到的清晰、局域化的DP演变为掺杂样品中围绕DP的展宽和拉长的强度区域，这在图6的上下图谱中清晰可见。

更明确的分析可以通过在Γ处的EDCs多峰拟合获得，这直接探测了带隙的存在。这些EDCs在图6d和6h中分别显示原始和掺杂样品。在原始样品中，EDC表现出一个尖锐、狭窄且强烈的峰，可以拟合成一个主要峰，对应于DP（红色），以及一个较小的峰，与体导带（粉色）相关，靠近E_F。相比之下，0.3 ML Er掺杂样品的EDC明显更宽，因为TSS带的光谱权重更扩散，需要额外的峰进行拟合。在这种情况下，DP不再由单一狭窄特征表示，而是表现为两个更宽的峰，分别对应于gapped TSS的下部（绿色）和上部（红色）成分。这种行为与之前在Er掺杂的Bi?Se?Te中观察到的多峰拟合类似，并表明带隙打开的宽度约为60 meV，与Bi?Se?Te中报告的70 meV带隙一致。此外，多峰分析还提供了Er沉积引起的p型掺杂的额外证据。因此，粉色峰对应于体导带的成分在掺杂样品中消失，表明费米能级的移动和DP与E_F对齐的可能性。

在实验部分，我们使用STM和QPI图谱进行测量，并通过STM模拟进一步支持我们的解释。具体来说，我们考虑了Er原子在不同原子配置中的情况，如图S3和S4所示。我们研究了：（i）Er原子吸附在Bi?Te?表面的空位和顶位；（ii）Er原子取代顶层的Te原子（ErTe(1)）；（iii）Er原子取代第一和第二Bi层中的Bi原子（ErBi(1)和ErBi(2)）；以及（iv）相邻的Er原子对。通过直接比较这些模拟的STM特征与我们的实验数据（见图S3），我们将图1中显示的新类型缺陷归因于Er原子取代第二Bi层中的Bi原子（ErBi(2)）。此外，我们STM测量中观察到的三角形缺陷可归因于Er取代第一Bi层中的Bi原子（ErBi(1)）。值得注意的是，这种三角形特征与之前报道的Te原子取代Bi位的缺陷非常相似，强调了对STM特征进行仔细解释的必要性。因此，我们的模拟为将观察到的缺陷归因于Bi?Te?晶格中特定Er配置的微观验证提供了强有力的支持。

因此，关于电子结构，ARPES和STS的结果提供了有力的证据，表明在Bi?Te?表面使用Er进行表面掺杂会显著改变TSS。FS从六边形形状转变为六芒星几何结构，表明在动量空间中电子态的强烈畸变。此外，TSS在特定方向上的不对称双峰分散，以及与三角形CEC一致的FFT，都表明TRS在表面被打破。这些特征进一步由在DP处的有限能量带隙的出现所证实，这是TRS打破在拓扑绝缘体中的标志。此外，EDC的详细分析揭示了化学势的移动，这与Er掺杂引起的p型掺杂一致。这些光谱发现，无论是通过动量分辨（ARPES）还是实空间（STM）测量，都突显了与Er 4f电子相关的垂直磁矩对TSS自旋纹理的影响。一致地，XMCD测量表明Er杂质在Bi?Te?表面具有明显的垂直磁性各向异性，并伴随着大的磁矩。

这一解释与之前的理论和实验研究一致，这些研究预测并证实了在引入垂直塞曼磁项到控制扭曲六边形TSS的哈密顿量后，FS形状从六边形转变为三角形，同时伴随不对称的TSS能带分散。在我们的案例中，观察到由两个凹面三角形轮廓组成的FS，以及TSS在特定方向上的不对称双峰分散，与引入相反垂直磁矩的局部磁性区域的场景相容。由于ARPES是一种空间平均技术，其探测区域在此实验中约为数十微米，因此TSS的光谱特征反映了可能的局部磁性区域的叠加，这些区域具有反平行的垂直磁矩。在没有外部磁场和相对较低的Er有序温度的情况下，这一解释是合理的。类似的现象已被提出，例如在Eu掺杂的Bi?Te?系统中，以及在Dy掺杂的Bi?Te?材料中的波动磁性区域。这一解释与我们的实验观察一致，并为多个磁性配置共同导致修改后的FS几何结构提供了微观基础。

本研究通过STM和XPS等实验手段，直接揭示了Er在Bi?Te?表面沉积后对TSS的显著影响。通过观察到的新的原子尺度缺陷、独特的dI/dV特征以及Bi 5d XPS核心态中的新光谱成分，我们确定了Er原子引起的局部电子和结构扰动。从这些原子尺度的相互作用特征中，我们观察到了宏观的光谱结果：FS从六边形结构转变为六芒星几何结构，TSS的不对称双峰分散，以及在局部尺度上与三角形CEC一致的FFT。这些特征进一步证实了在表面打破TRS的情况。此外，DP处的有限能量带隙的出现是拓扑绝缘体中TRS打破的标志。详细的EDC分析还揭示了化学势的移动，这与Er修改样品中的p型掺杂一致。综合这些光谱发现，无论是通过动量分辨（ARPES）还是实空间（STM）测量，都突显了与Er 4f电子相关的垂直磁矩在改变TSS自旋纹理中的作用。一致地，XMCD测量表明Er杂质在Bi?Te?表面表现出明显的垂直磁性各向异性，伴随着大的磁矩。

这一解释与之前的理论和实验研究一致，这些研究预测并证实了在引入垂直塞曼磁项到控制扭曲六边形TSS的哈密顿量后，FS形状从六边形转变为三角形，同时伴随不对称的TSS能带分散。在我们的案例中，观察到由两个凹面三角形轮廓组成的FS，以及TSS在特定方向上的不对称双峰分散，与引入相反垂直磁矩的局部磁性区域的场景相容。由于ARPES是一种空间平均技术，其探测区域在此实验中约为数十微米，因此TSS的光谱特征反映了可能的局部磁性区域的叠加，这些区域具有反平行的垂直磁矩。在没有外部磁场和相对较低的Er有序温度的情况下，这一解释是合理的。类似的现象已被提出，例如在Eu掺杂的Bi?Te?系统中，以及在Dy掺杂的Bi?Te?材料中的波动磁性区域。这一解释与我们的实验观察一致，并为多个磁性配置共同导致修改后的FS几何结构提供了微观基础。

结论部分总结了本研究的主要发现。通过在Bi?Te?表面沉积Er，我们观察到了新的原子尺度缺陷和独特的dI/dV特征，这些特征在原始系统中未观察到。此外，我们还检测到了Bi 5d XPS核心态中的新光谱成分，这表明Er原子引起的局部电子和结构扰动。从这些原子尺度的相互作用特征中，我们观察到了宏观的光谱结果：FS从六边形结构转变为六芒星几何结构，TSS的不对称双峰分散，以及在局部尺度上与三角形CEC一致的FFT。这些特征进一步证实了在表面打破TRS的情况。此外，DP处的有限能量带隙的出现是拓扑绝缘体中TRS打破的标志。详细的EDC分析还揭示了化学势的移动，这与Er修改样品中的p型掺杂一致。综合这些光谱发现，无论是通过动量分辨（ARPES）还是实空间（STM）测量，都突显了与Er 4f电子相关的垂直磁矩在改变TSS自旋纹理中的作用。一致地，XMCD测量表明Er杂质在Bi?Te?表面表现出明显的垂直磁性各向异性，伴随着大的磁矩。

这一解释与之前的理论和实验研究一致，这些研究预测并证实了在引入垂直塞曼磁项到控制扭曲六边形TSS的哈密顿量后，FS形状从六边形转变为三角形，同时伴随不对称的TSS能带分散。在我们的案例中，观察到由两个凹面三角形轮廓组成的FS，以及TSS在特定方向上的不对称双峰分散，与引入相反垂直磁矩的局部磁性区域的场景相容。由于ARPES是一种空间平均技术，其探测区域在此实验中约为数十微米，因此TSS的光谱特征反映了可能的局部磁性区域的叠加，这些区域具有反平行的垂直磁矩。在没有外部磁场和相对较低的Er有序温度的情况下，这一解释是合理的。类似的现象已被提出，例如在Eu掺杂的Bi?Te?系统中，以及在Dy掺杂的Bi?Te?材料中的波动磁性区域。这一解释与我们的实验观察一致，并为多个磁性配置共同导致修改后的FS几何结构提供了微观基础。

综上所述，本研究为理解磁性与拓扑性之间的相互作用提供了直接证据，揭示了在磁性稀土（Er）表面掺杂剂与Bi?Te?的TSS相互作用的微观机制。通过观察到的新的原子尺度缺陷、未在原始系统中出现的dI/dV特征以及Bi 5d XPS核心态中的新光谱成分，我们识别了Er原子引起的局部电子和结构扰动。从这些原子尺度的相互作用特征中，我们观察到了宏观的光谱结果：FS从六边形结构转变为六芒星几何结构，TSS的不对称双峰分散，以及在局部尺度上与三角形CEC一致的QPI模式，还有重要的是，DP处的带隙打开和TSS的p型掺杂，以及XMCD揭示的Er杂质的垂直磁性特征。这些结果建立了局部磁性扰动与拓扑电子结构全局变化之间的联系，表明TRS的打破是由局部取向相反的垂直磁矩引起的。除了基础见解，我们的发现还提供了一条实际的工程化磁性拓扑相的路径，使我们更接近在工程材料平台上实现奇异的量子现象，如量子反常霍尔效应。