通过48Ca(p,pn)→47Ca的直线加速器反应来生产47Ca，用于制备47Ca/47Sc发生器

《Applied Surface Science》：48Ca(p,pn)47Ca Linac production for the preparation of a 47Ca/47Sc generator

同位素47Sc通过48Ca质子辐照反应制备，并利用DGA树脂柱实现高效分离（>90%），验证了47Ca/47Sc发生器系统的可行性，其低污染特性为医疗应用奠定基础。

　　

迈克尔·D·菲普斯（Michael D. Phipps）| 帕维特拉·H·A·坎卡纳马拉格（Pavithra H.A. Kankanamalage）| 威尔逊·林（Wilson Lin）| 理查德·E·达里恩佐（Richard E. Darienzo）| 丽莎·门奇（Lisa Muench）| 克里斯托弗·维特昆（Christopher Vitkun）| 德米特里·G·梅德韦杰夫（Dmitri G. Medvedev）| 凯西·S·卡特勒（Cathy S. Cutler）

布鲁克海文国家实验室（Brookhaven National Laboratory）同位素研究与生产部门，纽约州厄普顿（Upton, NY 11973）

摘要

在布鲁克海文国家实验室，研究人员研究了通过核反应⁴⁸Ca(p,pn)⁴⁷Ca→(β-, T_1/2=4.54 d)⁴⁷Sc生产⁴⁷Sc的方法，并构建了一套⁴⁷Ca/⁴⁷Sc生成系统。为了生产⁴⁷Sc，使用能量为27.5 MeV的质子束对压制的^{CaCl₂靶材进行辐照。辐照后的靶材被溶解在水中，然后用浓HCl酸化，随后通过二甘氨酰胺（DGA）树脂柱进行萃取色谱分离。经过多次分离后，能够以超过90%的纯度获得47Sc，且其中非放射性金属和共生产放射性核素的污染较低。总共进行了四次47Ca/47Sc的分离操作，每次分离之间间隔6-7天，以确保47Sc的充分生长。}

引言

随着对放射性药物库扩展的需求增加，人们对生产具有α和β^-辐射特性的放射性核素产生了兴趣。⁴⁷Sc（半衰期t_1/2 = 3.35 d，β^-衰变效率I_β- = 100%，β^-能量E_βmax = 0.6 MeV，γ⁺能量E_γ = 159 keV）是一种具有潜在应用价值的放射性核素，适用于靶向β治疗以及基于β和γ辐射的单光子发射计算机断层扫描（SPECT）成像。（Müller等人，2014；Müller等人，2018；Siwowska等人，2019）⁴⁷Sc可以通过⁴⁸Ca、⁵⁰Ti和^Ca目标材料的中子、质子和光子核反应生成。（Deilami-nezhad等人，2016；Domnanich等人，2017；Kankanamalage等人，2023；Mamtimin等人，2015；Rane等人，2015；Rotsch等人，2018）尽管存在多种生产途径和不同的靶材选择，但由于各种生产方法的限制（如低截面、共生产放射性核素的污染或复杂的处理工艺），⁴⁷Sc的供应仍然有限。通过⁴⁶Ca(n,γ)⁴⁷Ca反应产生的⁴⁷Ca需要使用富集的⁴⁶Ca，这不仅难以获得，而且由于所需富集程度高而成本高昂。此外，还可以通过⁴⁸Ca(γ,n)⁴⁷Ca反应实现⁴⁷Sc的光子辐照生产。（Masumoto等人，1978；O'Keefe等人，1987；Tompkins等人，2011）本研究重点探讨了⁴⁸Ca(p, pn)⁴⁷Ca反应，旨在开发一套能够定期收集⁴⁷Sc的⁴⁷Ca/⁴⁷Sc生成系统。经过多种分离方法的研究，发现使用二甘氨酰胺（DGA）树脂进行萃取色谱分离可高效且高纯度地获得⁴⁷Sc。（Domnanich等人，2017；Horwitz等人，2005；Pawlak等人，2019；Pourmand和Dauphas，2010）本文介绍的生成系统与传统的基于色谱的放射性核素生成方法相反：通常情况下，放射性核素的母体同位素固定在固体支持物（如树脂）上，而在子体核素达到最大积累量时再进行洗脱；而本方法则是先将所需的子体核素捕获在树脂上，让母体核素和杂质通过，之后再洗脱纯化的子体核素。含有母体核素的溶液会被保留下来，以便在下次分离前继续促进子体核素的积累。

目标材料与辐照过程

目标材料的制备

采用液压压榨法制备了直径为2.375英寸（6.033厘米）的CaCl₂?2H₂O颗粒（Sigma Aldrich，圣路易斯，密苏里州）。在典型实验中，将约40克粉末倒入不锈钢压模中，施加70吨的压力压榨1-2分钟。压制的颗粒在650°C的高温炉中加热过夜，随后在250°C下再加热一夜。压制的颗粒表面经过打磨处理后密封保存。

目标材料的制备与辐照过程

将120毫升水加入目标材料中，在室温下搅拌2小时，直至CaCl₂完全溶解。溶液呈黑色。随后加入40毫升浓HCl（优等品），溶液变为无色，但会留下少量黑色残留物。根据3 M HCl溶液的密度（1.05克/毫升）计算出溶液的体积。接着取20微升目标材料溶液制备HPGe样品。

结论

本研究展示了通过⁴⁸Ca(p,pn)⁴⁷Ca反应生产⁴⁷Sc的方法，并验证了其在⁴⁷Ca/⁴⁷Sc生成系统中的可行性。⁴⁷Sc可以从⁴⁷Ca中高产率地分离出来，且非放射性金属污染较低。

在后续工作中，将在从DGA树脂柱中洗脱⁴⁷Sc之前进行更彻底的清洗。由于存在润湿、填充和调节方面的困难，可以考虑使用预填充的树脂柱。

CRediT作者贡献声明

凯西·苏·卡特勒（Cathy Sue Cutler）：负责撰写、审稿与编辑、项目管理和资金申请。克里斯托弗·维特昆（Christopher Vitkun）：负责撰写、审稿与编辑、实验设计和数据分析。德米特里·G·梅德韦杰夫（Dmitri G. Medvedev）：负责撰写、审稿与编辑、实验设计和数据分析。帕维特拉·H·A·坎卡纳马拉格（Pavithra H. A. Kankanamalage）：负责撰写、审稿与编辑、实验设计和数据管理。威尔逊·H·A·林（Wilson H. A. Lin）：负责撰写和审稿。

利益冲突声明

? 作者声明不存在可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

本手稿由布鲁克海文科学协会（Brookhaven Science Associates）根据能源部（Department of Energy）的合同DE-SC0012704完成。作者感谢核心研发项目ST7001010和DOE IP ST5001020对本研究的资助。

帕维特拉·H·A·坎卡纳马拉格在完成本项目后调往田纳西州橡树岭的橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory）工作；理查德·达里恩佐则转至纽约州石溪大学的石溪荣誉学院（Stony Brook University Honors College）。