一氧化碳（CO）和乙二醛（glyoxal）的共同电还原反应有助于生成C3类产物

《Nature Chemistry》：Co-electroreduction of CO and glyoxal promotes C3 products

CO电催化还原制备C3产物的研究发现，添加甘油醛可促进C3生成并抑制乙酸/乙醇副产，光谱显示CO*覆盖减少，反应级数实验表明CO*和OH-浓度升高抑制乙烯生成，最终实现53%法拉第效率。

　　

摘要

利用电能将二氧化碳（CO?）和一氧化碳（CO）转化为有价值的产品是一种具有前景且可持续的方法。尽管将CO通过电还原为碳?（C?）和碳?（C?）产物的效率和生产速率已取得快速进展，但碳叁（C?）的合成仍是一个主要挑战。在这里，我们通过使用探针反应物和同位素标记的CO，证明了C?产物可以通过乙烯途径生成。我们发现，加入乙二醛可以促进C?的生成，同时抑制乙酸酯和乙醇的生成，而自身几乎不被消耗。光谱分析显示，在乙二醛存在下，CO*的覆盖率降低。反应级数实验表明，CO*和OH?物种的覆盖率增加，这有助于抑制乙烯的生成，从而促进C?的生成。通过结合这两种策略——利用丰富的OH?来抑制乙烯的生成，并用乙二醛来阻断乙酸酯和乙醇的生成——我们获得了较高的C?产物选择性，其中法拉第效率达到了53%。这些见解有助于未来C?生产催化剂的设计。