《Journal of Alloys and Compounds》：Tunable Phase Stabilization Optimization for Achieving Single-Phase ε-Ga
2O
3 Epitaxy
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氮化镓ε相通过雾化化学气相沉积法调控温度和氧气分压实现纯相合成，抑制多晶取向竞争，薄膜晶格取向（002）垂直衬底，表面粗糙度低至0.75纳米，在压电声波谐振器中表现中心频率1.69GHz和有效耦合系数32.8%，建立界面敏感的相位控制策略。
陈宇飞|夏茂阳|董新梦|杨志春|王东|郝月|宁静|张金城
中国西安电子科技大学宽带隙半导体技术国家重点实验室，邮编710071
摘要
ε-相氧化镓（ε-Ga?O?）凭借其固有的自发极化和高晶格对称性，成为超宽带隙电子器件和压电器件的理想候选材料。然而，由于竞争性的成核途径和多晶取向竞争，制备纯相的ε-Ga?O?仍面临重大挑战，这通常会导致混合相的形成和结构缺陷。在这项研究中，我们提出了一种针对雾化化学气相沉积（mist-CVD）工艺的可调相稳定性优化方法，通过同时控制生长温度和O?分压来精细调节生长热力学和动力学过程。该方法有效抑制了无序的晶向，促进了从α-ε混合相向高纯度单相ε-相的可控转变。在c-蓝宝石基底上制备的ε-Ga?O?薄膜具有0.073°的全宽半高（FWHM）和0.75 nm的均方根（RMS）粗糙度，表明其具有较高的结晶度和表面光滑度。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）观察结果显示明显的多晶向到外延相的过渡层，并确认了ε（002）垂直于平面的取向。重要的是，将这种方法应用于表面声波（SAW）器件后，获得了1.69 GHz的中心频率和0.328%的有效耦合系数（keff2），证明了所制备薄膜的功能可行性。这项工作为ε-Ga?O?的外延提供了可重复且对界面敏感的制备途径，强调了界面工程和相控制策略在实现超宽带隙氧化物半导体实际应用中的重要性。
章节摘录
引言
由于其热稳定性以及光学和电学性能，Ga?O?作为一种新型超宽带隙半导体引起了广泛的研究兴趣。它在光电子器件、高功率电子设备和射频谐振器中具有广泛应用。Ga?O?存在多种多形体，包括α[1]、β[2]、γ[3]、δ[4]、ε[5]和κ[6]相。α-Ga?O?具有最大的带隙；β-Ga?O?是一种单斜晶体，是最稳定的相；掺杂过渡金属（如Mn）的γ-Ga?O?表现出...
实验部分
采用雾化化学气相沉积（mist-CVD）技术在c-蓝宝石基底上实现了Ga?O?的单层外延生长。使用乙酰丙酮酸镓（C??H??O?Ga，纯度>99.99%）作为镓前驱体。根据所需的镓浓度计算前驱体的质量，并通过添加去离子水和浓盐酸来辅助溶解过程。利用1.7 MHz的超声波雾化技术，以氧气作为载气、氩气作为辅助气体，将微小液滴沉积到c-蓝宝石基底上。
相稳定性优化对Ga?O?微观结构的影响
图1a展示了Ga?O?薄膜的HAADF STEM图像。在基底附近，Ga?O?呈现柱状纵向生长趋势；薄膜表面也观察到了类似的柱状生长特征。薄膜中间层则表现出不同的生长取向，即生长方向不一致。为了研究晶相转变的条件，我们重点关注了中间层，此后将其称为多晶取向竞争区域...结论
在本研究中，我们发现了ε-Ga?O?薄膜生长早期阶段存在明显的多晶取向竞争层，其演变过程受到生长温度和O?分压的显著影响。通过系统调节这些参数，我们开发了一种通过薄膜/基底界面介导的相稳定性优化方法，该方法调控了控制相形成的热力学和动力学因素[44],[45]。具体而言，c-蓝宝石与Ga?O?之间的界面...
作者贡献
陈宇飞负责实验工作，包括材料生长和物理化学特性的分析。陈宇飞、宁静和王东负责图形的设计。陈宇飞、夏茂阳和宁静共同撰写了论文。陈宇飞、董新梦和杨志春参与了关于氧空位的讨论。张金城和郝月监督了整个研究过程。所有作者在各个阶段都对结果进行了讨论并对论文进行了修改。
资助
本工作得到了国家重点研发计划（项目编号2021YFA0716400和2023YFB3609900）、国家自然科学基金一般项目（项目编号62274134）的支持；J.C.Z.还获得了国家杰出青年科学基金（项目编号62525402）和国家创新研究群体基金（项目编号62421005）的资助；同时得到了西安微电子技术研究所的技术发展项目支持。
CRediT作者贡献声明
陈宇飞：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、实验研究、数据分析。张金城：监督工作、实验设计、资金筹集、数据分析。宁静：撰写 – 审稿与编辑、数据可视化、项目监督、资金筹集。杨志春：实验研究。董新梦：数据管理。郝月：项目监督、资金筹集。王东：项目监督、资金筹集。夏茂阳：撰写 – 审稿与编辑。
利益冲突
作者声明不存在任何可能影响本文研究的利益冲突。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
