原子级有序的RuGa金属间电催化剂实现了高效硝酸盐向氨的转化

《Advanced Functional Materials》：Atomically Ordered RuGa Intermetallic Electrocatalyst Enables High-Efficiency Nitrate-to-Ammonia Conversion

电催化合成氨新进展：RuGa IMC/C/C催化剂在低硝酸盐浓度下实现97.03%法拉第效率，半电池能量效率达40.94%，理论计算表明Ga掺杂使Ru的d带中心下移，优化N中间体吸附与活化，抑制析氢副反应。组装的锌-硝酸盐电池功率密度52.74 mW cm?2，循环稳定性超300小时。

　　

摘要

电催化硝酸盐还原是一种绿色且可持续的氨合成方法。然而，其实际应用仍受到选择性、活性、能量效率以及稳定性的限制，尤其是在硝酸盐浓度较低的情况下。本文报道了一种碳载原子级有序的钌-镓金属间化合物（RuGa IMC/C），该化合物具有有序分布的钌活性位点，这些位点被化学性质惰性的镓所包围。这种催化剂在低硝酸盐浓度（2000 ppm，即0.032 M）下，能够在超低电位（-0.05 V）下实现高达31.73 mg h^?1 mg_Ru^?1的氨产率、97.03%的法拉第效率以及40.94%的半电池能量效率。值得注意的是，RuGa IMC/C催化剂在0 V电位下，对于0.01至0.1 M范围内的硝酸盐浓度均表现出优异的法拉第效率（>90%），并且具有出色的稳定性。理论计算表明，将镓引入钌结构后，d带向费米能级移动，从而优化了含氮中间体的吸附和活化过程，同时抑制了在RuGa IMC/C表面发生的氢气释放反应。此外，基于该催化剂制备的锌-硝酸盐电池具有52.74 mW cm^?2的最大功率密度，并且长期使用稳定性超过300小时。

利益冲突

本文报道的RuGa IMC/C催化剂已获得中国专利（专利编号ZL202410982082.8）。作者声明不存在其他利益冲突。