NaSICON型固态电解质Na3Zr2Si2PO12的低热导率和晶格非谐性

《Tungsten》：Low thermal conductivity and lattice anharmonicity of NaSICON-type solid electrolyte Na3Zr2Si2PO12

热导率与比热容研究表明Na3Zr2Si2PO12固电解质在-196至600K范围内呈现低温（95K）导热峰和高温（>200K）平台特性，德拜温度370K，声速2962m/s·s?1，Grüneisen参数0.70，显示钠位点部分占据导致的晶格各向异性。该成果为钠离子固态电池热管理优化提供关键参数支撑。

　　

摘要

本文研究了Na₃Zr₂Si₂PO₁₂（NZSP）的热传输特性。NZSP是一种广泛用于固态钠离子电池的NaSICON型固体电解质。通过从低温到高温进行比热和导热率的测量，以阐明其声子传输行为。NZSP的德拜温度为370 K，声速为2962 m·s^?1，表明其晶格相对柔软。在95 K附近观察到导热率的一个峰值，随后在200 K以上进入一个平台期，在该区间内导热率趋近于非晶态的极限值。室温下的导热率为1.01 ± 0.06 W·m^?1·K^?1。计算得到的NZSP的Grüneisen参数为0.70。在低温下，NZSP的导热率介于NaZr₂(PO₄)₃和Na₄Zr₂Si₃O₁₂之间，这与Grüneisen参数的趋势一致。这些结果表明NZSP具有中等程度的晶格非谐性，这可能是由于钠离子在晶格位点上的部分占据所致。本研究为钠离子固体电解质的热传输特性提供了宝贵的见解，这对于实现有效的热管理和开发高性能固态钠离子电池至关重要。

图形摘要