构建富含Cu–Re–Ox的界面以实现糠醛的催化氢转移

《Green Chemistry》：Construction of Cu–Re–Ox rich interfaces for the catalytic hydrogen transfer of furfural

高值化产物制备及催化机制研究。通过一锅溶胶-凝胶法构建Cu-Re-Al2O3异质催化剂，实现ReOx团簇在Cu纳米颗粒表面定向负载，调控金属-氧化物界面增强催化活性。原位FTIR证实糠醛经脱羟基路径选择性加氢生成2-甲基呋喃，Cu5Re/Al2O3催化剂在190℃时展现5.98 mol2-MF·mol-1·h-1超快反应速率，其高效源于活性位点暴露与金属协同效应优化。

　　

糠醛转化为多种高附加值产品的过程吸引了许多工业界的关注，为用可再生的资源替代化石燃料提供了新的策略。在最近的研究中，我们采用一步溶胶-凝胶法制备了一系列高效且稳定的催化剂，构建了一个明确的三元Cu–Re–AlO_x体系。通过反向负载模型，将ReO_x簇沉积在铜纳米颗粒上，这些铜纳米颗粒则支撑并分散在氧化铝基体相上。Cu–Re–O_x界面表现出强烈的双金属协同效应，这种效应通过铜原子向ReO_x的电子转移得以证实，并且可以通过调控Re原子的表面排列来控制这一过程。操作FTIR光谱和DFT计算均表明，糠醛的氢化反应是通过脱羟基途径进行的，最终生成2-甲基呋喃。当Cu/Re原子比为5:2时，Cu₅Re/Al₂O₃催化剂表现出优异的活性铜中心暴露能力和反应物活化性能，使得反应速率达到5.98 mol_2-MF/mol_M^?1·h^?1，并且在仅190°C的温度下活化能障碍较低。这项工作突显了基于Cu–Re的催化系统在一步合成过程中选择性氢化糠醛方面的应用价值。