一种经过银改性的碳有机框架（COF）在还原硝基芳烃和合成生物相关咪唑化合物方面表现出引人注目的催化活性

《Dalton Transactions》：Intriguing catalytic activity of a silver-functionalized COF in the reduction of nitroaromatics and synthesis of biologically relevant imidazoles

银功能化共价有机框架Ag@TzTPT-COF通过溶液浸渍法制备，其含氮氧杂原子为银纳米粒子提供锚定位点，实现均匀分散与防止团聚。光谱及表征证实材料具有高催化活性、选择性和热稳定性，在硝基芳烃水相还原和取代咪唑啉合成中表现优异，速率常数0.0177 s-1，自由能84.41 kJ/mol，显示非自发吸热过程。"捕集-反应-释放"机制解释催化路径，该材料为环境修复和有机合成提供高效双功能催化剂。

　　

通过溶液渗透法，成功制备了一种可扩展且成本效益高的银功能化共价有机框架（命名为Ag@TzTPT-COF；其中Tz表示四嗪，TPT表示2,4,6-三(4-甲酰苯氧基)-1,3,5-三嗪）。该框架中的杂原子氮和氧提供了丰富的锚定位点，使得银纳米颗粒（AgNPs）能够均匀分散，并有效防止其聚集。全面的光谱和分析表征证实了Ag@TzTPT-COF的成功制备，该材料具有高催化活性、显著的选择性以及优异的化学稳定性和热稳定性。Ag@TzTPT-COF的催化性能在水介质中对有毒污染物（如硝基芳烃）的加氢反应以及取代咪唑的合成中得到了验证，表现出高活性和可回收性。对加氢反应的动力学分析表明，其反应速率为0.0177 s^?1，吉布斯自由能为84.41 kJ mol^?1，说明这是一个吸热、耗能且非自发的过程。根据实验结果，提出了一种“捕获-反应-释放”机制来描述其催化途径。此外，Ag@TzTPT-COF在取代咪唑合成中的催化效率也非常高，进一步证明了其作为潜在催化剂的潜力。因此，本研究认为Ag@TzTPT-COF是一种适用于可持续环境修复和生物相关有机合成的高效、双功能催化剂。