金属-有机框架的分子工程协同增强块体界面离子动力学，用于准固态锂金属电池

《Advanced Functional Materials》：Molecular Engineering of Metal–Organic Frameworks to Synergistically Enhance Bulk-Interfaces Ion Kinetics for Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries

准固态电解质通过分子工程优化金属有机框架（UiO-66-Br）电解质，调控Li?-TFSI?相互作用形成离子对主导的溶剂结构，实现1.58 mS/cm离子电导率。其LiBr/LiF富集固体电解质界面（SEI）层促进超快界面离子传输动力学，LFP|UiO-66-Br|Li电池在5C倍率下2300次循环保持≈100%容量，高负载（>20 mg/cm2）仍维持95.1%容量衰减率。该分子工程策略为高性能准固态锂金属电池设计开辟新范式。

　　

摘要

准固态电解质（QSSEs）为解决无机固态电解质与聚合物固态电解质之间的界面不兼容性问题以及聚合物固态电解质离子传输缓慢的问题提供了一种有前景的策略。传统方法采用多孔基质来容纳少量液态电解质，但仍然受到离子传输增强能力有限和电极-电解质界面动力学被忽视的限制，从而导致在高倍率和高负载条件下的电化学性能不佳。因此，本研究通过金属有机框架（UiO-66-Br电解质）的分子工程开发了一种新型准固态电解质，该电解质调节了Li?与TFSI?之间的相互作用，形成了以溶剂分离的离子对（SSIPs）为主的溶剂化结构。这使得其在20°C时的离子导电率达到1.58 mS cm?1。此外，所形成的LiBr/LiF富集的固态电解质界面（SEI）实现了超快的界面离子传输动力学。通过协同促进体相和界面之间的离子传输动力学，LFP|UiO-66-Br|Li电池表现出优异的循环稳定性，在5 C的电流下经过2300次循环后容量保留率仍约为100%，且衰减极小。在高质量负载条件下（>20 mg cm?2），该电池在100次循环后仍能保持95.1%的容量保留率。这种分子工程策略为设计高性能的准固态锂金属电池开辟了新的途径。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。