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自适应ZrN涂层通过动态表面重构,使Co3O4在酸性环境中能够稳定地进行氧的释放过程
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月31日 来源:Materials Horizons 10.7
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酸稳定非贵金属催化剂的制备及其动态重构机制研究。通过磁控溅射在Co3O4前驱体表面沉积ZrN涂层,经控制煅烧形成Zr2ON2/ZrO2复合层,在0.1 M HClO4中实现362 mV过电位(10 mA cm?2)和140小时稳定性(100 mA cm?2)。涂层在OER过程中动态重构,优先形成热力学稳定的Zr2ON2,抑制Co过氧化与溶解,最终在PEMWE中实现200 mA cm?2电流密度下40小时稳定性。
开发出在酸性环境中稳定且非昂贵的氧演化反应(OER)催化剂,对于质子交换膜水电解器(PEMWEs)来说仍然是一个关键挑战。虽然Co3O4在OER方面表现出良好的活性,但其在酸性介质中的快速溶解严重限制了其实际应用。在这里,我们通过磁控溅射在Co3O4前驱体上沉积ZrN涂层,设计了一种自适应保护策略。经过控制烧结后,初始的ZrN涂层转变为Zr2ON2和ZrO2的混合相表面层。这种独特的涂层结构结合了Zr2ON2的高导电性和ZrO2的耐腐蚀性,使得催化剂在0.1 M HClO4溶液中能够在10 mA cm?2的电流下以362 mV的低过电位实现高OER性能,并且在100 mA cm?2的电流下保持超过140小时的稳定性。结构表征显示,在OER条件下,涂层会自发重构,优先形成Zr2ON2,这是由于其热力学稳定性。这种重构同时优化了界面电荷转移并抑制了Co的过度氧化,从而防止了其溶解。当将该催化剂集成到PEMWEs中时,它在1.8 V的电压下能够持续输出500 mA cm?2的电流,并且在200 mA cm?2的电流下保持超过40小时的稳定性。这项工作证明了动态涂层重构是设计稳定酸性OER催化剂的有效策略。
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