基于石墨烯等离激元的电泵浦太赫兹谐波产生激光器

《Nature Nanotechnology》：Electrically driven heterostructured far-infrared wire lasers with integrated graphene plasmons

本刊推荐：为解决6.5-12.0 THz频段固态窄带光源缺失的难题，研究人员开展了基于石墨烯等离激元的分布式反馈太赫兹量子级联激光器（QCL）集成研究。通过将多层石墨烯（MLG）微带阵列与DFB光栅耦合，在9.0-10.5 THz范围实现了电驱动频率上转换，峰值功率达9 μW。该工作为可设计发射频率的紧凑型等离子体光源奠定了基础。

　　

在太赫兹科学技术领域，6.5-12.0 THz频段一直被视为"难以触及的空白地带"。这一频段不仅蕴含着众多分子旋转和振动跃迁的特征谱线，还在生物大分子分析、水质检测等领域具有独特应用价值。然而，传统半导体光源受限于材料本身的Reststrahlen带（剩余射线带）吸收效应，无法在该频段实现有效辐射。尽管量子级联激光器（QCL）已在较低频段（如3-5 THz）取得成功，但其核心III-V族半导体异质结构在本征吸收带的限制，使得开发覆盖整个远红外波段的高性能光源成为长期挑战。

石墨烯等离激元技术的出现为突破这一瓶颈提供了新思路。石墨烯表面等离激元具有极强的场局域能力、巨大的光学非线性和可通过静电门控连续调节的独特优势，理论上可将电磁场压缩至亚波长尺度，显著增强光与物质相互作用。然而，如何将石墨烯等离激元与电泵浦激光器有效集成，实现室温下工作的频率上转换光源，仍是未被攻克的难题。

近日，《Nature Nanotechnology》发表了一项突破性研究，报道了一种集成了石墨烯等离激元的电驱动太赫兹激光器。该团队创新性地将多层石墨烯（MLG）微带光栅与分布式反馈（DFB）太赫兹QCL相结合，首次在9.0-10.5 THz范围内实现了单模频率上转换发射，其发射频率可通过器件设计进行全范围调谐。

为开展此项研究，研究人员主要采用了以下关键技术方法：通过化学气相沉积（CVD）制备大面积高质量石墨烯并采用湿法转移技术构建三层石墨烯结构；利用有限元法进行三维电磁场仿真优化双光栅谐振腔设计；采用电子束光刻和干法刻蚀工艺制备DFB/等离激元复合光栅结构；通过原子层沉积（ALD）生长HfO₂介电层实现顶栅电容调控；利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）结合高通滤波技术检测三次谐波信号。

器件设计

研究团队设计了一种表面发射分布式反馈（DFB）双金属波导量子级联激光器，在其顶部接触层中集成了多层石墨烯等离激元光栅和顶栅电容器。DFB谐振腔的狭缝周期与QCL有源区增益带宽（3.25-3.35 THz）匹配，而等离激元 ribbon 阵列则提供谐波产生所需的场增强。通过三维电磁仿真验证，该复合结构在3.220 THz处形成基本本征模，场增强因子在光栅中心区域可达10²倍。

频率上转换过程的仿真模型

通过建立非线性表面电流模型，团队计算了三次谐波产生（THG）的转换效率（CE）。仿真结果显示，在基础频率3.32 THz和三次谐波频率9.96 THz处，电场分布具有相似模式，但谐波处场强低两个数量级。当石墨烯费米能E_F设定为200 meV时，预计CE可达10^-4。

高效三次谐波产生的实验验证

制备的器件在脉冲模式下（脉宽1 μs，占空比5%）工作，峰值光学功率约30 mW。栅极电压对激光阈值影响微弱（变化≤10 A cm^-2），但可有效调节石墨烯费米能级。通过FTIR光谱测量并结合7 THz高通滤波，在3v₀处清晰观测到三次谐波信号，信噪比最高达60。

转换效率的实验调控

通过对比理想场效应晶体管（FET）的栅极调制特性，证实器件中E_F调控范围约为50-300 meV。七组器件测试显示实验CE值为1-5.4×10^-5，与仿真结果吻合，对应最大三次谐波峰值功率为9.0 μW（平均功率450 nW）。

这项研究成功演示了在半导体异质结构激光器中集成电控石墨烯等离激元实现频率上转换的创新方案。该技术突破了传统III-V族半导体在Reststrahlen带的发射限制，为6.5-12.0 THz频段的固态光源开发开辟了新途径。获得的400 nW平均功率已足以支撑众多重要应用，如水分子的远红外光谱分析、氨基酸特征检测等。未来通过优化谐振腔设计、采用更高效的等离激元结构等措施，可进一步提升输出功率和转换效率。这项技术不仅有望推动太赫兹光谱学的发展，还可能为量子纳米显微术等前沿领域提供新型光源解决方案。