关于CO2在Fe2–7簇上吸附促进激活的计算研究

研究小铁簇（Fe?–?）对CO?的吸附与活化，发现无活化能垒，电荷转移增强吸附，结构变化包括键长延长、键角弯曲及振动频率红移，为高效CO?捕获提供新途径。

　　

在本文中，我们对二氧化碳（CO₂）在小铁簇（Fe_n，其中n = 2–7）表面的吸附和活化进行了全面的计算研究。每个系统的吸附过程都是通过二维势能面（2D-PES）扫描来研究的。计算得到的吸附能量范围在?57至?112 kJ mol^–1之间，表明这种结合非常强且有利。最稳定的吸附产物表现为一个双配位的CO₂结构单元，该单元通过两个Fe–C键与铁簇的边缘相连。所有Fe_n簇都表现出无障碍的CO₂吸附过程。CO₂在Fe_2–7簇上的吸附导致：(a) CO键长延长了约0.09 ?；(b) OCO键角弯曲了约47°；(c) ν_CO伸缩频率向红移了约700 cm^{–1₂的强吸附和高活化效果归因于电子丰富的铁簇向CO₂的电荷转移。这些研究结果揭示了小金属簇在无障碍吸附和高效活化CO₂方面的应用潜力。这些发现对于开发高效、经济的CO₂捕获和回收催化过程具有重要意义，从而为可持续的未来做出贡献。}