二元盐K离子电池电解质中离子与微结构的热物理与动力学视角

《The Journal of Physical Chemistry B》：Thermophysical and Dynamics Perspective of Ions and Microstructures in Binary Salt K-Ion Battery Electrolytes

钾离子电池电解液研究：通过分子动力学模拟不同浓度（0.75/1.0 m）和摩尔比（KPF6/KFSA）电解质，发现高KPF6比例提升接触离子对（CIP）稳定性，扩散系数显示阴离子比阳离子更活跃，导电性与CIP势能呈正相关，K+?PF6?对更稳定，K+?DEC对寿命更长。

　　

钾离子电池作为锂离子电池的替代品受到了广泛关注。由于电解质在电池性能中起着关键作用，我们利用经典分子动力学方法研究了不同钾离子电解质的溶剂化结构及其动态行为。我们还对电解质施加了不同的静态电场，以观察其结构和动态变化。我们通过改变KPF₆与KFSA盐的浓度（0.75和1.0摩尔）及摩尔比，对七种电解质进行了研究。通过结构分析获得了不同离子相互作用的定性和定量结果。根据各种相互作用，我们区分了电解质中存在的不同微观结构。当KPF₆的摩尔比较高时，接触离子对（CIP）的比例最高。平均力计算结果表明，较高的KPF₆摩尔比使得CIP更加稳定，而较高的KFSA摩尔比则使CIP相对不稳定。阳离子和阴离子的扩散系数有助于我们了解电解质中的离子运动情况，其中阴离子的扩散速度更快。我们发现了平均力与电导率之间的相关性：电导率较高的电解质在CIP处的平均力值也较高。通过对不同相互作用寿命的观察，我们了解了哪些相互作用较为常见，哪些较为罕见。在阳离子-阴离子相互作用中，K⁺-PF₆^–的相互作用寿命最长；而在阳离子-溶剂相互作用中，K⁺-DEC的相互作用寿命最长。