HZSM-5沸石上焦炭物种的分子迁移路径及其原子级分辨率结构表征

《Journal of the American Chemical Society》：Molecular Routes of Coke Species on HZSM-5 Zeolite with Atomic-Resolution Structural Identification

本研究通过扫描隧道显微镜（STM）和非接触原子力显微镜（nc-AFM）等技术，直接成像商业HZSM-5催化剂在甲醇制烃反应中的Coke沉积分子结构，结合质谱分析揭示其形成路径，解决了传统方法中“群体Coke”平均结构模糊的问题。

　　

催化剂失活问题一直受到学术界和工业界的持续关注。要防止催化剂失活并优化其再生过程，就必须对焦炭沉积物的分子结构进行深入研究。实现这一目标的关键在于识别那些之前较少被探索、结构更为复杂的焦炭物种。以具有商业应用价值的HZSM-5沸石催化的甲醇制烃反应为例，我们破解了这些难以捉摸的焦炭分子的“结构密码”。这一研究通过整合多种技术得以实现，尤其是扫描隧道显微镜（STM）和非接触式原子力显微镜（nc-AFM），这两种技术能够以原子级分辨率对焦炭分子进行单分子成像。结合气相色谱-质谱法和基质辅助激光解吸/电离傅里叶变换离子回旋共振质谱法等互补技术，我们成功识别出了包括可溶性和不可溶性在内的多种焦炭物种，并揭示了它们的分子组成。这种基于原子精度的分子成像方法，消除了传统方法（通过基于官能团的结构鉴定）所得到的关于“焦炭平均结构”的模糊性。这项工作展示了STM和nc-AFM作为强大机制工具在催化领域解决相关科学问题方面的潜力。