在硅醇嵌套结构中识别高活性Co–O–Zn位点，用于n-丁烷的级联脱氢反应生成1,3-丁二烯

该研究开发出Co-O-Zn三元活性位点催化剂，通过促进n-丁烷吸附和C-H键活化，在823K下实现354 mol·molCo?1·h?1的脱氢速率和31%的选择性，分别比单金属Co和Zn高3和34倍，活性接近铂基催化剂且无需贵金属。

　　

n-丁烷脱氢（BDH）是一种专门用于生产1,3-丁二醇（1,3-BD）的途径。然而，设计出高效且具有选择性的催化剂以实现这一转化仍然具有挑战性，因为1-丁烯（BDH的初级产物）的脱氢活化能较高，并且1-丁烯容易发生异构化。在这里，我们报道了一种双金属催化剂活性位点Co–O–Zn，其结构为≡SiO–Co–O–Zn–OSi≡，该活性位点是通过将Co离子与脱铝沸石BEA（DeAlBEA）上的≡SiOZn–OH结构单元反应制备得到的。与单金属Co和Zn催化剂相比，该催化剂在活性上分别提高了3倍和34倍。在823 K的温度下，Co–O–Zn催化剂表现出354 mol·mol_Co^–1·h^–1的BDH转化速率以及110 mol·mol_Co^–1·h^–1的1,3-BD产率（对1,3-BD的选择性为31%）。BDH的正反应速率系数优于现有的非贵金属催化剂，并且与基于铂的催化剂相当。动力学研究表明，Co–O–Zn之间的相互作用促进了< />-丁烷的吸附以及在BDH和1-丁烯脱氢过程中C–H键的活化。我们的工作展示了一种利用不含昂贵贵金属的催化剂来生产1,3-BD的有前景的方法。