基于小样本机器学习的塑料低温热解：产品预测、优化条件及模型可解释性分析

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Low Temperature Pyrolysis of Plastics Based on Small Sample Machine Learning: Product Prediction, Optimization Conditions, and Model Interpretability Analysis

本研究提出融合机器学习与低温催化热解的新型数据驱动策略，优化塑料原料和催化剂设计。实验基于聚乙烯模型化合物与ZSM-5催化剂构建数据集，训练TabPFN、CatBoost和XGBoost模型，发现TabPFN在分类和回归任务中表现最优（R2=0.982，RMSE=4.37）。通过SHAP分析和皮尔逊相关发现温度和Si/Al比为关键影响因素，其中Si/Al比呈倒U型影响烯烃选择性。模型验证显示最优反应条件下C2-C6烯烃产率达82.5%且焦炭形成最少，证实ML小样本框架在催化系统优化中的潜力，并揭示反应路径新机制。

　　

本研究提出了一种新颖的数据驱动策略，将机器学习（ML）与低温催化热解相结合，以优化塑料原料的选择和催化剂设计。利用基于聚乙烯（PE）模型化合物和沸石ZSM-5催化剂的定制实验数据集，我们在105个正交设计的实验小样本数据集上训练并评估了三种机器学习模型——TabPFN、CatBoost和XGBoost。在分类和回归任务中，TabPFN的表现均优于传统的梯度提升模型，在测试数据上的R²值为0.982，RMSE值为4.37，具有很强的泛化能力。SHAP分析和皮尔逊相关性分析共同表明，温度和Si/Al比例是影响C₂–C₆烯烃选择性的主要因素，其中Si/Al比例对烯烃选择性的影响呈倒U形。训练得到的TabPFN模型成功确定了最佳反应条件，实验验证结果显示C₂–C₆烯烃的产率为82.5%，且焦炭生成量最小。这项工作展示了基于机器学习的小样本框架在快速优化催化系统方面的潜力，而SHAP分析的解释为反应机理提供了可能的见解。