S-1：在水分解过程中，利用尖晶石NiGa2O4氧载体促进纯氢气的生成

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：S-1 Facilitating Pure H2 Production over a Spinel NiGa2O4 Oxygen Carrier during Water Splitting

化学 looping 水蒸气甲烷重整中，NiGa2O4/S-1 氧载体通过元素迁移稳定结构和 silanol 增强水解析氢，实现 700℃ 下 7.25 mmol H2 产率及 100% 纯度，循环稳定性达 100 次以上。

　　

化学循环蒸汽甲烷重整（CL-SMR）通过甲烷氧化和水分解两个连续步骤，提供了一种生产氢气（H₂）和合成气（H₂和CO）的可行方法。在这一化学循环过程中，氧载体在合成气和纯氢气的生成中起着关键作用。研究人员成功设计出一种高效的红柱石型NiGa₂O₄氧载体，能够在相对较低的温度下实现较高的合成气和纯氢气产率。引入S-1材料后，水分解阶段的氢气产率进一步提升。与纯NiGa₂O₄（产率为6.53 mmol）相比，NiGa₂O₄/S-1在700°C时的氢气产率提高到7.25 mmol，并且在20个循环过程中保持了100%的氢气纯度。在氧化还原循环过程中，部分镓元素从NiGa₂O₄氧载体迁移到S-1表面。这种元素迁移现象有效抑制了镓颗粒的过度生长，从而提升了NiGa₂O₄/S-1的催化活性和循环稳定性。由于硅醇基团与H₂O之间的强相互作用，NiGa₂O₄/S-1样品表现出更强的H₂O吸附能力，促进了水分解反应的进行。此外，吸附在表面的OH^–离子也参与了水分解反应，进一步推动了氢气的生成。在20至100个氧化还原循环后，NiGa₂O₄/S-1仍保持较高的氢气纯度和循环稳定性，显示出其在工业规模氢气生产中的巨大潜力。这项研究为设计高效的红柱石型氧载体、实现低温水分解反应下的纯氢气生产提供了宝贵的理论依据。