经Ga2O3改性的Cu–ZnO催化剂用于从甲醇的水相重整中高效生产氢气

《ACS Catalysis》：Ga2O3-Modified Cu–ZnO Catalysts for Efficient Hydrogen Production from Aqueous-Phase Reforming of Methanol

氢能生产催化剂优化及机理研究。通过Ga?O?改性并碳封装的Cu-ZnO催化剂，显著提升甲醇水改革中氢气产率达101.2 μmol/g_cat/s（210℃），CO选择性低至0.07%，热稳定性优异，理论计算证实Ga?O?降低反应能垒至0.60 eV，促进氢气脱附。

　　

确保通过甲醇水相重整（APRM）生产更安全、更令人满意的氢气（H₂）对于汽车、船舶和航空航天领域至关重要。然而，非贵金属催化剂在实现高效的甲醇（CH₃OH）脱氢以及在没有强碱的情况下有效抑制一氧化碳（CO）方面面临挑战。在这项研究中，我们合成了经过碳包覆改性的Ga₂O₃-Cu–ZnO催化剂，从而实现了Cu的均匀分散。优化后的12 wt % GCZ-2.0-C450催化剂在宽广的温度范围（130–210 °C）内表现出良好的性能。在210 °C时，该催化剂能够达到101.2 μmol/g_cat/s的高氢气产率，并且一氧化碳选择性较低（0.07%），同时具有长期稳定性，优于现有的基于Cu和Pt的催化剂。密度泛函理论计算表明，引入Ga₂O₃显著降低了决定反应速率的步骤*CH₃O + *H → *CH₂O + *H₂的吉布斯自由能，从1.25 eV降至0.60 eV。同时，生成的气态H₂的吸附能也从?2.92 eV降低到?0.13 eV，这有助于促进H₂的释放。