用于水溶液中电化学CO2还原的锰-联吡啶复合物电沉积薄膜

《ACS Catalysis》:Electrodeposited Films of Manganese–Bipyridine Complexes for Aqueous Electrochemical CO2 Reduction

【字体: 时间:2025年10月30日 来源:ACS Catalysis 13.1

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  通过电聚合锰双吡啶络合物改性碳布电极,形成共轭聚合物网络,有效催化CO2转化为C1产物(甲酸和合成气),吨数达8000,电流密度10 mA/cm2。

  
摘要图片

固定化催化系统的改进和创新一直是电催化研究的核心,这些系统旨在实现二氧化碳(CO2)高效还原的规模化生产并提升其稳定性。本文报道了通过电聚合一种研究较为深入的锰联吡啶配合物来改性碳布电极的方法。利用重氮离子化学技术,生成了由锰活性位点构成的共轭聚合物网络,从而促进了CO2向高价值C1产物的转化。研究人员通过将生成的芳基自由基聚合物导向到相应联吡啶配体的4,4′-或5,5′-取代位置,研究了两种不同的二胺锰配合物。通过X射线光电子能谱(XPS)和多种电化学测量方法对改性后的电极进行了表征,以确定这些共价固定配合物的结构和电子环境。电解和循环伏安法实验表明,这些锰基电极在水介质中能够有效生成合成气(CO和H2)以及甲酸根离子(HCOOˉ),其转化次数(TON)可达到约8000次,电解电流密度可达10 mA/cm2

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