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单层钙钛矿纳米片作为铂的载体,用于选择性催化还原NOx与H2的反应
《ACS Applied Nano Materials》:Monolayer Perovskite Nanosheets as a Support of Platinum for Selective Catalytic Reduction of NOx with H2
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月30日 来源:ACS Applied Nano Materials 5.5
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选择性催化还原(H2-SCR)纳米片催化剂性能及中间体作用研究。采用Na0.5La0.5B2O7型纳米片负载Pt,在NO-H2-O2体系中,Ti0.2Nb0.8Ta0.8W0.2O7纳米片(0.3 wt% Pt)展现最佳性能:150℃时NO转化率82%、N2选择性76%。对比非纳米片载体,后者虽NO转化率60-76%但N2选择性低(27-39%),且产生N2O。原位DRIFTS显示NO氧化路径,检测到单齿、螯合双齿及桥联双齿硝酸盐物种,桥联型为活性中间体,而纳米片载体仅含螯合双齿硝酸盐。

选择性催化还原(H2-SCR)是抑制氢内燃机在稀燃条件下排放NOx的最有前景的技术之一。研究人员制备了多种基于Aurivillius相层状钙钛矿的Na0.5La0.5B2O7型钙钛矿纳米片(B2 = Ta2, NbTa, Ti0.1Nb0.9Ta0.9W0.1, Ti0.2Nb0.8Ta0.8W0.2, Ti0.3Nb0.7Ta0.7W0.3;厚度:1.3–1.5 nm)作为Pt载体的支撑材料,用于在NO–H2–O2条件下实现NOx的选择性催化还原。其中,0.3 wt % Pt/Na0.5La0.5Ti0.2Nb0.8Ta0.8W2O72–纳米片在150 °C时的H2-SCR活性最高:NO转化率为82%,N2选择性为76%。虽然负载Pt的非纳米片钙钛矿载体(特别是0.3 wt % Pt/NaTaO3和Na0.5Ca0.5Ti0.5Nb0.25Ta25O3)的NO转化率可达60–76%,但在150–250 °C范围内会产生大量N2O(N2选择性为27–39%)。原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究表明,Pt/Na0.5La0.5NbTaO72–纳米片上的NO转化过程是通过NO氧化机制进行的。在Pt/Na0.5La0.5NbTaO72–纳米片上检测到了单齿配位、双齿配位和桥式双齿硝酸根物种,而在Pt/NaTaO3上仅检测到双齿配位硝酸根。DRIFTS光谱的时间进程表明,桥式双齿硝酸根是Pt/Na0.5La0.5NbTaO72–纳米片上最活跃的中间体,而双齿配位硝酸根则不具备活性。
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