中子、加热和伽马量子作用于LuAG:Pr晶体后的发光和电荷转移动力学，用于热释光剂量测量

《Radiation Physics and Chemistry》：Kinetics of luminescence and charge transfer after impacts of neutrons, heating and gamma-quanta on LuAG:Pr crystals for thermoluminescent dosimetry

热释光剂量计可行性研究。LuAG:Pr单晶经WW堆快中子辐照（10^17 cm^-2）和610 K热退火后，通过60Co γ辐照（19-70.4 Gy）和剂量率（0.064-1.1 Gy/s）研究电荷载体捕获与释放动力学，发现440 K glow峰强度与γ剂量及速率呈线性关系，且305 K下电荷载体稳定5小时，证实材料可作辐射剂量计。

　　本研究的主要目标是探讨在高能辐照和热处理之后，过期的闪烁探测器是否可以作为热释光剂量计使用。研究中使用的材料是LuAG:Pr单晶，这是一种掺杂了Pr3?的镥铝石榴石晶体。这些晶体在WW反应堆中被快中子辐照至101? cm?2的中子通量，以产生结构缺陷。随后，通过在610 K下进行热处理，使颜色中心褪色。接着，这些晶体被暴露在不同剂量的??Co伽马射线中，以研究中子诱导的颜色中心中电荷载流子积累的动能学特性。

研究发现，在中子辐照和热处理后，当伽马剂量达到770 Gy时，Pr3?的310 nm伽马激发发光带的强度减少了约50%。这一现象被认为是由于Pr3?中心捕获了空穴，并转化为Pr??中心，同时缺陷F?和F??中心捕获了电子。这些过程导致了发光带强度的显著下降，从而影响了材料的发光性能。此外，热释光测量在300-605 K的温度范围内显示，存在一个孤立的峰值在440 K处，其强度随着伽马剂量从19 Gy增加到70.4 Gy而线性增加，这归因于电荷载流子从陷阱中释放。同时，随着伽马辐照剂量率从0.064 Gy/s增加到1.1 Gy/s，该剂量计峰值的强度也线性增加。然而，积累的光总量在305 K下保持不变，持续5小时。这些结果表明，经过适当处理的LuAG:Pr晶体具有作为热释光剂量计的潜力。

在高能检测器中，闪烁材料的选择至关重要。这类材料广泛应用于计算机断层扫描、正电子发射断层扫描、高能物理实验、安全系统等领域。它们的性能通常由高发光效率、快速响应和在高辐射剂量下的稳定性决定。其中，Ce3?和Pr3?作为激活剂因其快速且有效的5d→4f跃迁而受到关注。因此，Ce3?和Pr3?掺杂的YAG（钇铝石榴石）和LuAG（镥铝石榴石）晶体被广泛研究。LuAG:Pr晶体因其高密度（6.7 g/cm3）、快速响应（约20 ns）和高光输出（约20000 ph/MeV）而备受瞩目，其光输出是Bi?Ge?O??（BGO）晶体的三倍。

在评估闪烁材料的性能时，辐射稳定性是一个关键指标。这涉及到材料在受到电离辐射和位移辐射影响时，其光学响应的稳定性。辐射稳定性不仅受到辐射诱导的快速电子过程的影响，例如电荷载流子填充现有陷阱，还受到慢的晶格过程的影响，例如新缺陷的产生，包括中性缺陷和带电缺陷。因此，材料的辐射稳定性与其在高能辐射环境下的使用寿命密切相关。

硼化物（如B?C）因其在中子检测中的应用而被认为是有前景的材料。近年来，研究者使用基于B?C的探测器来记录“冷”、“热”和“快”中子，以提高核反应堆的安全性。在这些研究中，B?C晶体被用??Co伽马源照射，吸收剂量从48.5到194 kGy不等。研究发现，随着伽马照射剂量的增加，B?C晶体中形成了多种缺陷，包括F中心和M中心，并且这些缺陷的浓度随着照射剂量的增加而迅速上升。此外，B?C晶体在受到伽马照射时会发生晶格损伤，导致其工作寿命受到限制，通常在约10 kGy的电离剂量下出现结构变化。

相比之下，LuAG晶体具有离子-共价键的特性，使其在受到伽马照射时表现出不同的行为。研究者对LuAG晶体在高达10? Gy的伽马照射下进行了研究，结果表明未出现额外的结构缺陷或与上述演化机制相关的额外颜色中心。这使得LuAG晶体在高能物理实验中具有较高的辐射稳定性，例如在高亮度大型强子对撞机（HL-LHC）中使用。

在中子辐照过程中，中子束会引起原子位移，从而在晶格中形成缺陷。例如，在YAG晶体中，1 MeV的中子平均将220 keV的能量传递给氧原子，138 keV传递给铝原子，这远高于位移能量。因此，YAG晶体在受到中子辐照后，会在其光谱中观察到多个吸收带，如260 nm、300 nm、375 nm和500 nm处的吸收带。这些吸收带的强度随着中子通量的增加而单调上升，这是由于F、F?和O?等缺陷的生成。

同样，在LuAG和LuAG:Pr晶体中，研究者通过在WW反应堆中使用快中子辐照，观察到了类似的现象。在中子通量为101?至101? cm?2的范围内，除了已知的Pr3?的4f→5d跃迁吸收带（5.15 eV和4.34 eV）外，还出现了新的吸收带，如3.2 eV（387 nm）和2.16 eV（573 nm）。这些新的吸收带可能与中子诱导的缺陷有关，例如F、F?和O?中心。

进一步的研究发现，当中子通量超过101? cm?2时，Pr3?的伽马激发发光带（310 nm、325 nm和375 nm）的强度显著降低。这种降低不仅是因为Pr3?的发光被颜色中心重新吸收，还可能是因为Pr3?中心捕获了空穴，转化为Pr??中心，导致Pr3?中心的浓度下降，同时F?和F??中心的电子捕获浓度上升。这一现象表明，中子辐照会改变材料中电荷载流子的分布，从而影响其发光性能。

在实际应用中，无论是作为剂量计还是作为闪烁探测器，材料的高光输出都是关键因素。光输出决定了材料的灵敏度，而电荷载流子在陷阱中的寿命又影响了光输出的稳定性。剂量计在辐照后读取信号，因此需要高浓度的陷阱和其在室温下的稳定性，即电荷载流子在陷阱中具有较长的寿命。然而，对于闪烁探测器而言，深陷阱的存在并不理想，因为它们会导致在辐照过程中光输出的下降。因此，研究材料在不同辐照条件下的陷阱行为和光输出特性，对于其在不同应用场景中的使用至关重要。

本研究的重点在于探索LuAG:Pr单晶在特定处理后作为热释光剂量计的可行性。为此，研究了陷阱类型、其行为、稳定性以及电荷积累的动能学特性，并分析了这些特性对伽马辐照的依赖性。通过这一研究，可以更好地理解材料在高能辐射下的性能变化，并为未来的材料设计和应用提供理论支持。

研究中采用的方法包括对LuAG:Pr单晶的光学吸收和伽马发光光谱的测量。这些晶体在WW反应堆中被快中子辐照，产生结构缺陷。随后，通过热处理使颜色中心褪色，从而减少其对发光的干扰。接下来，这些晶体被暴露在不同剂量的??Co伽马射线中，以观察其发光特性。实验结果表明，在中子辐照和热处理后，伽马剂量对材料的发光特性有显著影响，特别是在770 Gy剂量下，Pr3?的发光强度明显下降。

此外，研究还发现，伽马照射剂量率的变化对材料的热释光特性有影响。当伽马照射剂量率从0.064 Gy/s增加到1.1 Gy/s时，440 K处的热释光峰值强度也随之增加。这表明，材料的热释光特性不仅取决于总剂量，还受到照射条件的影响。同时，研究发现，材料在305 K下积累的光总量保持不变，持续5小时。这一特性对于剂量计的应用非常重要，因为它确保了在读取信号时的稳定性。

通过本研究，可以得出结论，经过高能辐照和热处理的LuAG:Pr单晶可以作为热释光剂量计使用。这一发现为利用过期的闪烁探测器作为剂量计提供了新的思路，并展示了其在高能物理实验中的潜在应用。同时，研究结果也为材料科学领域提供了关于陷阱行为和电荷载流子动能学的深入理解，有助于开发更高效、更稳定的闪烁材料。

总之，本研究通过对LuAG:Pr单晶在不同辐照条件下的性能分析，揭示了其作为热释光剂量计的可行性。研究结果表明，材料在经过适当的处理后，可以保持其发光特性的稳定性，并在特定条件下表现出良好的热释光特性。这些发现不仅拓展了LuAG:Pr材料的应用范围，也为未来在高能物理实验和核安全领域的研究提供了重要的参考。