作为第三代光伏技术的代表，钙钛矿太阳能电池（PSCs）由于其出色的光电转换效率（PCE）和低成本制造潜力，在近年来受到了广泛关注[1]。目前，PSCs的认证效率已超过27%[2]，显示出其良好的商业前景[3]。然而，其大规模应用仍受到一些关键挑战的阻碍，特别是长期运行稳定性和与含铅组件相关的潜在环境毒性[4],[5],[6],[7],[8]。在影响器件性能的各种因素中，电子传输层（ETL）与钙钛矿活性层之间的界面在决定效率和稳定性方面起着关键作用[9,10]。尽管像SnO2这样的常用ETL材料具有优异的电子传输性能，但它们通常表面富含氧空位，这会促进载流子复合[11],[12],[13],[14],[15]。此外，钙钛矿层中未配位的Pb2+和I?的存在不仅加剧了非辐射复合过程，还显著增加了铅离子在水和氧气侵蚀下的迁移和溶解风险，引发了严重的环境安全问题[7],[16],[17],[18],[19]。
为了解决上述问题，近年来探索了多种界面工程策略。小分子羧酸，如柠檬酸（CA）[20]，已被证明能有效钝化SnO2表面的缺陷，但其功能往往有限。其他螯合剂，包括乙二胺四乙酸（EDTA）和谷氨酸二乙酸（GLDA），也被用于改善薄膜质量或调节界面能级[21],[22],[23],[24]。然而，这些分子大多只具有单一主导功能，而能够同时调节界面化学性质并确保环境兼容性的综合方法仍需进一步研究。聚合物添加剂，如聚（氨聚丙烯酸酯）（PANH4）[25]，可以促进钙钛矿结晶，但它们常常会阻碍电荷传输并增加成本，限制了其实际应用价值[26],[27],[28]。相比之下，多功能分子工程成为一种有前景的方法。其核心思想是利用分子同时调节多个关键因素，包括界面缺陷钝化、结晶调控，甚至通过有效的吸收机制减少铅泄漏[29],[30],[31]。然而，目前大多数研究主要集中在分子修饰的孤立效应上，很少有研究系统地探讨分子结构设计与器件效率、稳定性和环境安全性之间的内在关系[32],[33],[34]。
在这方面，脱质子化分子作为一种有前景的界面修饰策略应运而生，具有明显优势。脱质子化后，改变的电子密度分布有助于形成更强的螯合键，从而显著提高其与金属离子的配位能力和稳定性。此外，脱质子化分子具有优异的环境兼容性，并且在水处理应用中因能有效螯合重金属离子而得到广泛认可[35]。然而，它们在光伏器件中的潜力仍尚未得到充分探索。现有研究主要关注其缺陷钝化能力，而忽视了它们在捕获铅离子和抑制泄漏方面的潜在作用[36]。因此，开发能够同时调节界面性质、促进钙钛矿结晶并减少铅泄漏的多功能脱质子化分子，对于推动绿色、可持续和高性能PSCs的发展具有重要意义[37,38]。
在本研究中，我们引入了一种环保的脱质子化分子——三钠甲基甘氨酸二乙酸酯（MGDA），作为分子桥接剂来修饰SnO2/钙钛矿界面。MGDA分子不仅与Sn4+和Pb2+形成稳定的配位结构，其脱质子化状态进一步增强了界面的螯合强度和化学稳定性。在此基础上，我们设计并实施了一种三重协同机制：（1）有效钝化SnO2表面的氧空位，提高电子提取效率；（2）调控钙钛矿的成核和生长过程，促进较大晶粒的形成；（3）通过MGDA与钙钛矿之间的强螯合作用构建界面铅离子“捕获屏障”，显著抑制铅泄漏。实验结果表明，经过MGDA修饰的PSC光电转换效率达到了24.74%。该器件在双85标准测试条件下表现出良好的运行稳定性，并且具有优异的抗铅泄漏性能，为开发高性能、环保型PSCs提供了有希望的方法。
