《Materials Science and Engineering: B》：Hydroxyethyl cellulose boosted and hydrophobically associated conductive hydrogel as strain sensor for human motion investigation
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本研究通过自由基聚合方法，以HEC为交联剂，LM和Amm为单体，制备了具有高机械性能（断裂应变705%，拉伸应力407 kPa）、低能耗（响应时间130 ms，恢复时间110 ms）和优异导电性（0.37 S/m）的亲水交联水凝胶。该材料经720次循环测试后性能稳定，gauge factor达17，可有效监测人体运动、书写及语言信号，适用于可穿戴传感器、电子皮肤和数字工具等领域。
阿卜杜勒瓦哈布（Abdulwahab）|穆罕默德·塔希尔·汗（Muhammad Tahir Khan）|卢克曼·阿里·沙（Luqman Ali Shah）|莫希布·乌拉（Mohib Ullah）|傅军（Jun Fu）|俞亨民（Hyeongmin Yoo）
巴基斯坦白沙瓦大学国家物理化学卓越中心聚合物实验室，白沙瓦25120
摘要
全球研究人员对水凝胶的兴趣日益增加，因为他们认识到水凝胶在医疗技术和机器人系统等工业领域具有巨大的潜力。尽管已经取得了相当大的进展，但设计出具有平衡机械强度、变形时低能量损失、快速形状恢复能力和扩展应变检测能力的水凝胶仍然是一个活跃的研究领域。本研究旨在开发一种由疏水性丙烯酰胺（Amm）和月桂基甲基丙烯酸酯（LM）与羟乙基纤维素（HEC）增强的水凝胶。该水凝胶表现出优异的机械性能，断裂应变为705%，拉伸应力为407 kPa。此外，它还具有出色的抗疲劳性和0.37 Sm?1的导电性，并能响应100%到700%的应变；通过反复在300%应变下拉伸和释放560秒来评估其循环耐久性，结果超过720次循环。在600%应变下，其应变计因子达到17，响应时间和恢复时间分别为130毫秒和110毫秒。该水凝胶能够检测多种人体运动，包括膝盖的伸展、肘部的移动、手指在单一角度和不同角度的位置，以及书写和说话等动作。这表明所开发的水凝胶能够监测人体的运动，并可作为用于应变传感器的导电材料的替代品。
引言
柔性、可穿戴电子传感器在健康监测设备、[1]软体机器人、[2]电子覆盖层、人机界面[3]和纳米技术领域的广泛应用引起了研究人员的关注[4,5]。这些传感器的主要工作原理是在受压时将机械变形转换为相应的电信号[6,7]。制造具有适当机械和多功能特性的传感器是当前时代的需求[8]。由于水凝胶的可调节功能特性[9,10]，它们被认为是非常适合的柔性应变传感器候选材料。水凝胶通常被定义为通过物理或化学相互作用交联的三维聚合物结构[11]。然而，水凝胶存在响应时间长、滞后能量高、导电性低和机械性能不足等限制[12]。
水凝胶的开发策略包括引入聚乙二醇[13]、形成无机复合水凝胶[14]、设计双网络结构[15,16]、增强静电相互作用[17]以及加强氢键[18]等[19]。自从龚（Gong）团队首次发现双网络水凝胶以来，这类水凝胶因其卓越的机械性能而被广泛使用[20]。疏水性关联的自恢复能力不受外部刺激的影响[21]。疏水性单体中的长链烷基促进物理相互作用，而机械应力可能会破坏这些相互作用，导致能量耗散。然而，仅靠疏水性关联本身缺乏足够的机械强度[22]。为了提高其机械性能，必须加入无机材料（如纳米颗粒），因为水凝胶在三维结构中含有大量水分，导致其机械性能和滞后能量较低。聚合物链与无机材料之间可以发生静电或氢键作用[23,24]。滞后能量是另一个可能影响水凝胶机械特性和传感能力的关键因素。低滞后能量可以改善水凝胶的响应-恢复时间和机械特性[25,26]。然而，由于滞后能量较大，最近开发的水凝胶在作为长距离应变传感器或人体运动监测应用方面存在局限性[27]。最近，疏水性碳纳米材料（包括碳纳米管（CNTs）、石墨烯和纤维素纳米材料）被广泛用于制造导电水凝胶，以推进类似皮肤的应变传感器的发展[28,29]。基于碳的纳米材料的溶解度有限，阻碍了它们在水凝胶基质中的分布，从而影响了导电水凝胶的均匀性。因此，其机械和导电性能受到影响。朱（Zhu）等人使用羧甲基纤维素（CMC）和聚丙烯酰胺（PAAm）制备了一种具有高灵敏度和优异重复性的新型离子导电水凝胶。尽管如此，在应变下的响应时间（360毫秒）仍不理想。
在本研究中，我们使用月桂基甲基丙烯酸酯（LM）和丙烯酰胺（AAm）通过天然聚合物羟乙基纤维素（HEC）促进的疏水性相互作用合成了物理双交联水凝胶。与现有的合成水凝胶相比，这些水凝胶表现出更好的机械性能和更低的滞后能量。任何应变传感器的一个重要特性是其响应时间和恢复时间。先前的研究表明，大多数应变传感器的响应时间超过160毫秒[30]。在我们的水凝胶中，响应时间和恢复时间进一步缩短，甚至在600%应变下，应变计因子达到了17。此外，这些水凝胶表现出优异的弹性形状恢复能力，能够长时间保持力，并在重复使用后保持原始形状。该水凝胶成功用于检测不同的人体运动、说话和书写文字，证实了其优越的应变检测能力。
材料
羟乙基纤维素（HEC）来自Daejung（分子量=90,000 g/mol，粘度=145 mPa·s，等级=Natrosol 250HX，Sigma-Aldrich，目录编号H7509）。月桂基甲基丙烯酸酯（LM）、氯化钠（NaCl）和丙烯酰胺（Amm）购自Acros Organic，十二烷基硫酸钠（SDS）和过硫酸铵（APS）购自Sigma-Aldrich，使用前无需进一步纯化。所有实验均使用Milli-Q级双蒸水进行。
水凝胶的制备
在本研究中，
制备的水凝胶的合成与表征
采用了一锅法自由基聚合方法制备水凝胶。在此过程中，我们使用APS作为引发剂，它在产生自由基物种方面起到了关键作用。SDS的亲水性和疏水性组分生成了胶束，而疏水性单体LM作为动态剂稳定了胶束，促进了交联。疏水性和亲水性单体的结合可以产生响应性特性。
结论
通过一锅法自由基聚合过程，我们开发了一种基于HEC的疏水性关联水凝胶，该水凝胶结合了高灵活性、可伸展性和导电性，同时具有优异的灵敏度和响应时间，适用于多种应用，如可穿戴应变传感器、运动监测系统、电子皮肤和数字书写工具。这些水凝胶由疏水性（LM）和亲水性（Amm）组分合成。其机械和导电性能
作者贡献声明
阿卜杜勒瓦哈布（Abdulwahab）：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目资助。穆罕默德·塔希尔·汗（Muhammad Tahir Khan）：撰写 – 初稿撰写、方法学设计、数据分析、概念化。卢克曼·阿里·沙（Luqman Ali Shah）：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目资助。莫希布·乌拉（Mohib Ullah）：数据分析、验证、可视化、撰写 – 审稿与编辑。傅军（Jun Fu）：撰写 – 审稿与编辑、验证，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
