在受控气氛条件下合成g-C?N?，以增强其对实际纺织废水中抗生素和COD的抗菌及光催化去除效果

《Journal of Water Process Engineering》：Controlled atmosphere synthesis of g-C?N? for enhanced antibacterial and photocatalytic removal of antibiotics and COD from real textile wastewater

本研究通过控制CO?流量合成石墨相氮化碳（g-C?N?），发现低流量（10 mL/min）条件下合成的CN-CO?-10催化剂比表面积最高（66.45 m2/g），显著提升光催化降解抗生素环丙沙星（94.67%）和纺织染料（95.70%）效率，并表现出强抗菌活性。机理研究表明，CO?调控优化了材料结构，促进电荷分离和活性物种生成，且催化剂可重复使用四周期仍保持高效。

　　本研究旨在解决工业废水处理中有机污染物和病原微生物的去除问题，尤其是对纺织染料和抗生素的高效降解。随着全球工业化进程的加快，水体污染问题日益严重，特别是在发展中国家，由于污水处理设施不足，水传播疾病成为公共卫生的重大威胁。此外，工业废水中的化学污染物，如染料和药物残留，对生态环境和人类健康构成了长期的潜在风险。因此，开发一种高效、环保且易于规模化应用的废水处理方法显得尤为重要。

光催化技术，尤其是使用可见光激活的石墨烯氮化碳（g-C?N?），因其绿色、非毒性和太阳能驱动特性，被认为是解决这一问题的有前景方法。然而，尽管g-C?N?在光催化方面表现出良好的潜力，其在实际应用中仍面临一些挑战，例如可见光吸收能力有限、电子-空穴对快速复合以及表面积不足等问题。为了解决这些问题，本研究提出了一种新的优化策略，通过控制CO?气体流速，在热聚合过程中对g-C?N?的表面积进行调控，从而提高其光催化性能。

研究中，g-C?N?通过不同气体氛围（空气、氮气和CO?）下的热聚合制备。其中，CO?氛围下的合成表现出最佳的性能，特别是当CO?流速为10 mL/min时，得到了具有最高表面积（66.45 m2/g）的样品CN-CO?–10。此外，该样品在可见光照射下表现出对大肠杆菌（E. coli）的高效灭活能力，其抗菌效果显著优于其他条件下的样品。在50 W LED灯照射下，CN-CO?–10能够有效去除94.67%的环丙沙星（CIP）并维持四次重复使用后的性能，同时显著降低了纺织废水的化学需氧量（COD），从1012 mg/L降至约43 mg/L，满足排放标准。

研究通过多种表征手段，包括X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、拉曼光谱、比表面积分析（BET）、光致发光（PL）和电化学阻抗谱（EIS）等，评估了不同合成条件下g-C?N?的结构和光学性质。结果显示，CN-CO?–10不仅具有更大的表面积和更开放的多孔结构，而且其光催化性能也得到了显著提升。这些结构特征有助于增强光吸收能力，并促进光生载流子的有效分离，从而提高了材料的降解效率和抗菌能力。

进一步研究发现，CN-CO?–10在不同实验条件下表现出良好的性能，包括不同pH值、催化剂用量和初始污染物浓度。其在pH 3下对染料的去除效率达到95.70%，而在pH 5下对环丙沙星的降解效率达到94.67%。这些结果表明，CN-CO?–10的性能不仅依赖于其自身的结构特性，还受到环境因素的显著影响。同时，通过调整催化剂用量，研究还发现0.5 g/L是最佳的使用浓度，既能保证高去除效率，又具有成本效益。

在机制研究方面，通过自由基捕获实验，确定了CN-CO?–10在降解过程中的主要活性物质，包括超氧自由基（•O??）和空穴（h?）。这些活性物质在光催化过程中起到了关键作用，导致污染物的快速降解和细菌的灭活。此外，研究还评估了共存离子对光催化性能的影响，发现氯离子（Cl?）和硫酸根离子（SO?2?）对降解效率几乎没有影响，而碳酸氢根离子（HCO??）和磷酸根离子（H?PO??）则略有抑制作用。这表明，CN-CO?–10在复杂水环境中仍具有良好的适用性。

在实际应用方面，CN-CO?–10在处理真实工业废水时表现出优异的性能，同时其低能耗特性（仅需50 W LED灯照射）使其在资源有限的环境中更具吸引力。与传统的金属掺杂或异质结构合成方法相比，CN-CO?–10的制备过程更为简单，且无需引入有毒金属元素，这使其在环保和可持续性方面具有明显优势。研究还指出，虽然该材料在实验室条件下表现出卓越的性能，但在工业应用中仍需进一步研究其在大规模处理中的稳定性和经济性。

综上所述，本研究通过调控CO?流速，成功优化了g-C?N?的光催化性能，使其在去除有机污染物和病原微生物方面展现出巨大的潜力。这一方法不仅提高了材料的表面活性和结构稳定性，还显著降低了能源消耗，为开发高效的废水处理技术提供了新的思路。未来的研究可以进一步探索该材料在不同工业废水中的适用性，以及其在实际应用中的长期稳定性和经济可行性。