在卤化物钙钛矿/二维半导体范德华异质结构中实现高效的热空穴提取

《Advanced Functional Materials》：Efficient Hot Hole Extraction in Halide Perovskite/2D Semiconductor van der Waals Heterostructures

热载流子光伏通过CsPbI3/WSe2范德华异质结实现91%的高效热空穴提取，其结构中CsPbI3的长弛豫时间作为色心，WSe2的带嵌套结构作为能量选择接触，界面共振高能级匹配优化传输通道。

　　

摘要

热载流子光伏技术为克服被称为“肖克利-奎瑟极限”的效率瓶颈提供了有前景的解决方案。然而，热载流子光伏技术的发展远远落后于传统光伏技术，其中一个长期存在的挑战是如何高效地提取热载流子。在本研究中，我们展示了在CsPbI₃/WSe₂范德瓦尔斯异质结构中，当载流子密度与连续太阳激发相当时，热空穴的提取效率可高达91%。在该异质结构中，外延生长的CsPbI₃钙钛矿具有较低的缺陷密度，可作为热载流子的发色团，并具有较长的弛豫时间；单层WSe₂具有独特的能带嵌套结构，可作为能量选择性接触层；在超洁净的异质界面处，高能级的共振匹配以及较大的轨道重叠为热空穴的高效传输提供了能量对齐的通道。观察结果还表明，异质界面处高能级的共振态的可访问性在热载流子的有效提取中起着关键作用。这些发现为设计基于热载流子的光电器件提供了调控非平衡载流子动力学的设计原则。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。