基于第一性原理对Al2O3–Y2O3氧化物中固有缺陷的形成及扩散机制的研究

《Journal of the American Ceramic Society》：First-principles investigation of intrinsic defect formation and diffusion mechanisms in Al2O3–Y2O3 oxides

Y–Al–O体系氧化物缺陷扩散机制研究表明Al?O?扩散性最低而Y?O?因通道结构扩散性最高，提出Al?O?/Y?O?比例需＞5:3以抑制扩散并降低腐蚀风险。

　　

摘要

当前和未来的高温材料依赖于在使用过程中形成的氧化物层或作为涂层来保护组件免受氧化和腐蚀引起的损伤。尽管这些过程在决定材料性能方面起着核心作用，但人们对这些氧化物内部缺陷扩散的理解仍然不足。本研究探讨了技术上相关的Y–Al–O体系（Al₂O₃、Y₃Al₅O₁₂、YAlO₃、Y₄Al₂O₉和Y₂O₃）中五种氧化物的内在缺陷扩散机制。通过密度泛函理论计算，在不同的氧条件下分析了缺陷形成能，以确定这些氧化物中最主要的缺陷类型。基于富氧条件下的形成能，我们对能量上有利的缺陷的扩散性进行了研究，发现Al₂O₃的缺陷扩散性最低。相比之下，由于Y₂O₃具有发达的通道结构，其缺陷扩散性最高。此外，我们还观察到随着Y–Al–O体系中Y₂O₃含量的增加，扩散性呈上升趋势。具体来说，研究结果表明，将Al₂O₃与Y₂O₃合金化时，理想的比例应超过5:3，以防止扩散性显著增加以及由此导致的扩散控制型氧化和腐蚀损伤。最终，这项研究增强了我们对复杂氧化物中内在缺陷扩散机制的理解，有助于设计出能够在极端环境中抗降解的下一代材料。