阴离子诱导的桥接电解质设计策略可缓解锂-硫化聚丙烯腈电池的容量衰减问题

采用阴离子诱导桥接电解质策略，利用硝酸根离子多齿配位特性，构建紧密离子对和阴离子主导溶剂化结构，促进锂离子快速传输，形成致密无机富集界面层，抑制电极降解，实现Li||SPAN电池500次循环容量保持80.5%，Ah级软包电池95次循环容量保持99.7%。

　　

摘要

以往的策略通过构建相对稳定的界面来提高硫化聚丙烯腈（SPAN）在醚基电解质中的兼容性，但由于电极降解速率较慢，限制了SPAN正极的实际应用。在这里，我们提出了一种基于阴离子诱导的桥接电解质（AIBE）设计策略，通过使用具有多齿配位能力的小分子硝酸根（NO₃^?）阴离子，同时实现阳极/阴极的兼容性、由阴离子形成的界面以及Li⁺在Li||SPAN电池中的快速传输动力学。一个硝酸根阴离子可以与多个Li⁺离子配位，形成桥接复合物（[Li⁺–NO₃^?–Li⁺），从而缩短Li⁺–Li⁺之间的距离。这些紧密排列的离子对形成了以阴离子为主的溶剂化结构，并促进了Li⁺在界面上的快速反应。同时，优化的AIBE有助于形成富无机物的坚固界面，抑制电极降解。这种电解质减缓了SPAN正极的衰减，使得Li||SPAN全电池在500次循环后仍能保持80.5%的容量。一个Ah级别的软包电池（50 μm锂电极，4.0 mA h cm^?2的SPAN材料，电解质浓度为1.52 g Ah^?1

图形摘要

通过阴离子诱导的桥接电解质设计策略，展示了阴离子对溶剂化结构及界面组成/结构的影响。硝酸根的多齿配位能力促进了电解质中紧密排列的离子对的形成，从而实现了由阴离子主导的界面、快速的Li⁺传输动力学以及阳极/阴极的兼容性，使得Li||SPAN电池具有创纪录的长寿命。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。