在聚合物碳氮化物上构建单分子活性中心，以实现选择性光催化CO2还原为CO

《New Journal of Chemistry》：Constructing monomolecular active centres on polymeric carbon nitride for selective photocatalytic CO2 reduction to CO

该研究创新性地采用自组装策略将铜(II)氯合2,2'-联吡啶分子单分子分散于聚碳氮纳米片上，构建单分子活性中心，通过π-π相互作用提升费米能级和载流子浓度，使异质结对CO2光催化还原CO的效率提高5.5倍。

　　

在原子/分子层面上对光催化剂活性中心进行定向设计与构建是一个重要的科学挑战，因为相关的制备技术具有较高的难度。在这项研究中，我们创新性地开发了一种简单的自组装策略，将小的共轭2,2′-联吡啶铜(II)氯化物（Cubpy）分子以单分子分散的状态固定在聚合物碳氮化物（PCN）纳米片上，从而构建出单分子活性中心。Cubpy与PCN之间的π–π相互作用有效地提升了费米能级，增加了载流子浓度，并提高了所制备的Cubpy/PCN异质结中的电荷分离效率。因此，Cubpy/PCN异质结实现了对CO?的选择性光催化还原为CO。最优配比的Cubpy/PCN-5表现出显著的CO生成速率，达到16.8 μmol g?1 h?1，是初始PCN（3.05 μmol g?1 h?1）的5.5倍。这项工作提供了一种简单实用的设计方法，用于构建原子/分子级别的活性中心，以提升光催化剂的整体性能。