几何构型对富勒烯和铁串联催化剂在氨合成中的影响

《AIChE Journal?AIChE》：The effect of geometric configuration on fullerene and Fe tandem catalyst for ammonia synthesis

高效氨合成催化剂开发中，C60/C70全碳烯负载Fe2O3在≤400°C、≤2 MPa条件下的协同作用机制研究。C70高曲率增强Fe-O-C电子传递，促进N2在Fe位解离和NH3在碳位脱附，实现19.10 mmol·g?1·h?1合成速率。

　　

摘要

开发能够在温和条件下实现哈伯-博施氨（NH₃）合成过程的高效催化剂至关重要。然而，共吸附物的竞争性活化，即过多的N₂或H₂在单个活性位点上的结合，会损害NH₃的合成。在这里，我们证明了由富勒烯（C₆₀/C₇₀）介导的Fe₂O₃在不同几何构型下，能够在温和条件（≤400°C，≤2?MPa）下促进高效的NH₃合成。我们的研究表明，C₇₀的曲率比C₆₀更高，这增强了通过Fe–O–C桥的电子传递。这种由曲率驱动的电子调节，结合N₂（主要在Fe位点上）和H₂（主要在C₆₀/C₇₀上）的空间分离活化，协同增强了N₂的解离和NH₃的脱附。因此，所开发的C₇₀-Fe₂O₃实现了19.10?mmol?g^?1?h^?1的NH₃合成速率。这一发现展示了一种通过选择具有不同几何结构的富勒烯来优化双功能位点的策略。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。