关于A2PdH2的综合性研究：从常压到高压条件下的研究

高压相变调控Li2PdH2超导性能及其碱金属取代效应研究。

　　

我们进行了全面的第一性原理研究，探讨了高压下Li₂PdH₂的结构稳定性和超导行为。通过随机结构搜索和声子计算，我们发现该材料在压力作用下会发生相变：从一种在约8 GPa压力下仍稳定的四方I₄/mmm结构转变为一种在50 GPa压力下仍保持热力学稳定的单斜C₂/m结构。即使在考虑非谐效应的情况下，四方相中也不存在超导性，这是由于电子-声子耦合较弱以及费米能级附近的氢原子参与度有限所致。相比之下，单斜相的超导转变受到压力促进：在谐波近似下，超导转变温度T_c从10 GPa时的0.6 K升高到50 GPa时的4.7 K；而当考虑非谐效应后，T_c在同一压力下分别升高到5 K和16.5 K。这种增强主要源于Pd衍生的声子模式和H衍生的声子模式之间的耦合增强。我们进一步研究了同结构的A₂PdH₂（A = Na、K、Rb、Cs）系列，以评估碱金属替代对稳定性和超导性的影响。Na、K和Rb的衍生物在常压下仍保持结构稳定性，但其超导临界温度分别为3.2 K、2.1 K，且超导临界温度非常低（几乎可以忽略不计）。然而，Cs₂PdH₂存在声子不稳定性，表明需要外部稳定措施。这些发现突显了在调控钯基氢化物的超导性时，晶格动力学、电子结构和原子质量之间的微妙平衡。