在PdAuMoWPt高熵合金中定制铂含量，以实现宽pH范围内高效且持久的氢气释放

《Journal of Materials Chemistry A》：Tailoring platinum content in a PdAuMoWPt high-entropy alloy for efficient and durable hydrogen evolution across a broad pH range

高熵合金PdAuMoWPt纳米颗粒通过调节铂含量实现宽pH范围高效析氢反应，优化的HEA-13在酸性、碱性和中性条件下过电位分别低至7.13、6.53和35 mV，且循环稳定性超过10000次。结构-活性关系揭示铂基活性位点协同调控机制，其高熵效应、大比表面积及化学稳定性共同促进HER性能提升。

　　

开发高效氢进化反应（HER）电催化剂是一项具有挑战性的任务，这类催化剂需要同时具备较低的过电位和宽范围的pH适应性。在这里，我们报道了一类PdAuMoWPt高熵合金（HEA）纳米颗粒，其铂含量可调，通过一种简单的油相还原方法制备而成。这些HEA在酸性和碱性条件下均表现出优异的HER活性。经过成分优化的样品HEA-13在0.5 M H₂SO₄溶液中过电位低至7.13 mV，在1.0 M KOH溶液中为6.53 mV，在0.1 M PBS溶液中为35 mV，电流密度为?10 mA cm^?2时仍能保持这种活性，并且在10,000次循环后仍具有出色的电化学稳定性。通过实验表征和理论计算，我们系统地阐明了PdAuMoWPt HEA中晶体结构和局部配位环境对HER活性的协同调控作用，揭示了结构与活性之间的内在关系。其卓越的性能归因于高熵设计、较大的电化学活性表面积、优异的化学和结构稳定性以及多样化的活性位点。特别是，顶部（Pd, Pt）、桥接（Pd–Pt, Pd–Pd）和空心（Pd–Pd–Pd）构型被确定为控制HER过程的主要催化基元。这项工作不仅为高效、经济且耐用的HER电催化剂的合理设计提供了宝贵的见解，还为下一代清洁能源技术的发展奠定了坚实的理论和结构基础。