低折射率颗粒中Mie模式的数值孔径依赖性以及利用金属基底实现的增强收集效应

《Advanced Optical Materials》：Numerical Aperture Dependence of Mie Modes in Low Refractive Index Particles and Enhanced Collection Using Metallic Substrates

低折射率微球远场激发下Mie模式角依赖性与金属基底增强收集效率研究，发现数值孔径（NA）显著影响模式线宽，低NA光学系统因收集角度受限导致模式展宽，金属基底通过波矢重构提升低NA下模式收集效率达80%，并抑制激发光散射干扰。

　　这项研究聚焦于低折射率介电微球在远场激发和收集条件下的米氏模式（Mie modes）特性，探讨了数值孔径（NA）对这些模式检测的影响。通过实验和数值模拟相结合的方法，研究团队发现，当使用不同数值孔径的物镜进行检测时，微球的米氏模式会表现出不同的光谱特性，特别是其共振峰的宽度（即线宽）会有显著变化。这一现象揭示了在纳米和微观尺度上，利用介电粒子作为光学平台时，检测配置对光谱信息的获取至关重要。

介电微球因其易于制造、生物相容性和可扩展性，已成为激光、传感和纳米光子学等领域的研究热点。它们能够支持高精细度的光学模式，如全息波导模式（whispering gallery modes, WGMs）和米氏共振（Mie resonances）。其中，米氏共振在尺寸大于或等于入射光波长的粒子中尤为显著，且具有方向性特征，这意味着它们在远场条件下的散射光具有特定的角度分布。相比之下，WGMs的发射方向是无指向性的，因此在光谱特性上与米氏模式有所不同。

在远场激发条件下，米氏模式的散射光通常沿着入射方向传播，因此其角度分布呈现出一定的方向性。研究发现，当使用低NA的物镜进行收集时，由于物镜的角接受范围较小，只能捕捉到微球在较低角度散射的光，这会导致共振峰的宽度变大，甚至部分模式可能无法被有效检测到。相反，当使用高NA的物镜时，可以更广泛地收集散射光，从而获得更尖锐的共振峰。然而，高NA物镜的使用也带来了其他挑战，例如其较大的工作距离限制了实际应用中的灵活性。

为了克服这一限制，研究团队提出了一种新的检测策略，即利用金属基底作为光学天线，将原本在高角度散射的米氏模式波矢重新定向到低角度，从而使得低NA物镜也能高效地收集这些模式。实验和模拟结果表明，金属基底能够显著增强米氏模式的收集效率，特别是在可见光波段。对于微球，金属基底使TM模式的线宽从约8纳米（20 meV）增加到约10.4纳米（29 meV），但同时也让TE模式的线宽保持稳定。这一现象归因于TM模式具有更强的径向电场成分，更容易与金属基底相互作用，从而导致更多的能量损失。而TE模式由于其电场主要沿着基底表面方向，因此在与金属基底的相互作用中受到的影响较小。

对于纳米级的低折射率介电粒子，例如直径为450纳米的二氧化硅（SiO?）纳米球，研究团队同样发现金属基底能够有效提升其米氏模式的收集效率。在常规玻璃基底上，由于纳米球的尺寸较小，其散射光主要集中在高角度，这使得低NA物镜难以捕捉到足够的信号。然而，当纳米球被放置在金属基底上时，其散射光被重新定向至低角度，从而显著提高了信号的收集效率。例如，在一个具有0.70 NA的物镜下，纳米球的模式收集效率从约50%提升至约80%。这种波矢的重新分布机制与金属-介电天线的原理类似，能够有效增强光与物质之间的相互作用。

此外，研究还指出，金属基底不仅能够改善模式的收集效率，还能减少入射光在检测过程中的干扰。在传统的远场检测中，高角度的散射光可能会与入射光混合，从而影响模式的清晰度。而金属基底通过将散射光重新定向至低角度，使得这些光更容易被物镜捕捉，同时避免了与入射光的重叠。这种策略为在低NA物镜下实现高精度的米氏模式检测提供了新的思路。

实验中还采用了动量分辨光谱技术，通过在光谱仪的狭缝中投影傅里叶平面图像，选择特定的k空间区域，从而实现对不同角范围的散射光的精确分析。这一方法能够有效区分不同模式的贡献，尤其是在检测模式的线宽和波矢分布时。例如，在图3d中，通过比较高角度和低角度的散射光，可以发现高角度的散射光对应的模式更为尖锐，这与NA对线宽的影响一致。

研究结果表明，检测配置对米氏模式的观察具有重要影响。具体而言，不同数值孔径的物镜会收集不同角度范围的散射光，从而导致模式的线宽和强度发生显著变化。这种变化不仅影响了光谱的分辨率，还可能对实际应用中的信号处理和数据分析带来挑战。因此，在设计和使用介电微球或纳米球作为光学平台时，必须综合考虑检测配置和基底材料的选择。

值得注意的是，尽管金属基底能够提升模式的收集效率，但它也可能对某些模式产生不利影响。例如，TM模式在金属基底上的线宽变宽，这表明其与基底之间的相互作用更为强烈。这种现象需要在实验设计中加以控制，以确保能够准确获取所需的信息。同时，研究还提到，金属基底对模式的重新分布类似于在超表面全息成像中使用的k空间平移策略，这为未来在纳米光子学领域开发新型光学器件提供了理论支持。

本研究不仅揭示了检测配置对米氏模式特性的影响，还提出了通过金属基底优化模式收集效率的方法。这一发现对于提升介电微球和纳米球在光谱学、生物传感和纳米激光等领域的应用具有重要意义。随着纳米光子学技术的不断发展，介电微球和纳米球作为光学平台的应用前景愈发广阔。因此，理解并优化其检测配置，对于推动相关技术的发展具有关键作用。

在实际应用中，检测配置的选择需要根据具体需求进行权衡。例如，在需要高灵敏度和高分辨率的场景下，可能需要使用高NA物镜以捕捉更宽角度范围的散射光。而在需要避免入射光干扰的情况下，使用低NA物镜结合金属基底可能是更优的选择。此外，金属基底的应用还需要考虑其对模式本身的干扰，例如对TM模式线宽的影响，因此在实验设计中需要对这些因素进行充分评估。

总的来说，这项研究为利用低折射率介电微球和纳米球作为光学平台提供了重要的理论和实验依据。通过优化检测配置和基底材料，可以有效提升模式的收集效率和光谱分辨率，从而更好地发挥这些粒子在纳米光子学中的潜力。未来的研究可以进一步探索不同基底材料对模式特性的影响，以及如何在不同应用条件下优化检测策略，以实现更高效的光谱分析和信号获取。此外，还可以将这些方法应用于其他类型的介电粒子，例如高折射率纳米粒子，以拓展其在光学领域的应用范围。