在Dion-Jacobson相卤化物钙钛矿中基于数据的间隙设计：通过卤素-卤素相互作用提升光电性能

《Nano Letters》：Data-Guided Spacer Designing in Dion-Jacobson Phase Halide Perovskites: Boosting Optoelectronics through Halogen–Halogen Interactions

本研究通过结合原子模拟与可解释机器学习，揭示了卤素功能化芳香Spacer对层状卤化物钙钛矿（LHPs）结构性能的影响机制。发现适当溴化配比可调控非共价相互作用，增强晶格刚性，抑制电子-声子耦合，稳定带隙并延长载流子寿命，为LHPs优化提供了化学设计策略。

　　

Dion-Jacobson（DJ）相层状卤化物钙钛矿（LHPs）是下一代光电子产品的有希望的候选材料，但由于对间隔离子引起的结构-性质关系的理解有限，系统的优化仍然具有挑战性。在这里，我们将先进的原子模拟与可解释的机器学习相结合，以揭示基于碘化铅的LHPs的分子设计原理。数据驱动的相关性分析表明，卤素功能化的芳香族间隔物可以提高堆积效率，从而增加晶格刚性并抑制有害的电子-声子耦合。间隔物中的溴化物化学计量比成为调节间隔物间以及间隔物与无机物之间非共价相互作用的强大工具，从而实现对结构动态的精确控制。非绝热分子动力学模拟表明，这种刚性结构显著抑制了非辐射复合过程，通过减弱瞬时耦合和稳定带隙来延长载流子寿命。Shapley Additive exPlanations方法突出了决定性的异质界面参数，包括层间距、Br–I距离和轴向Pb–I键，这些参数控制着带隙波动和跃迁概率。这些见解确立了卤素介导的非共价相互作用作为一种化学上直观的设计策略，用于优化LHPs。