具有界面动态交联结构的相分离弹性体：在兼顾可回收性和抗蠕变性能的同时，解决模量与韧性之间的矛盾

《Macromolecules》：Phase-Separated Elastomers with Interfacial Dynamic Cross-Links: Reconciling the Modulus–Toughness Conflict While Integrating Recyclability and Creep Resistance

聚合物网络存在刚度与韧性矛盾及可回收性与抗蠕变性能的权衡问题。本研究通过设计相分离弹性体（TGE），利用β-羟基酯交联技术实现刚度和韧性的解耦，在提升抗蠕变性能的同时保持可回收性。弹性体由环氧天然橡胶（ENR）与交联共聚物（TG）构成，通过相分离结构和界面交联协同作用优化力学性能，酯交换反应实现循环再利用。该材料兼具高能量密度、形状固定性和复杂几何形状再塑性，适用于形状记忆聚合物领域。

　　

聚合物网络通常面临着两种相互矛盾的权衡：提高刚性会降低韧性，而增加可回收性则会减弱抗蠕变性。在这项研究中，我们提出了一种相分离弹性体的设计原理，该原理打破了模量与韧性之间的关联，同时实现了可回收性和抗蠕变性的提升。这些弹性体（TGE）是通过将硫辛酸和甲基丙烯酸缩水甘油酯的交联共聚物（TG）分散到环氧化的天然橡胶（ENR）中制备的，随后通过界面羧基-环氧反应使ENR与分散的TG区域通过β-羟基酯键进行交联。随着TG含量的增加，TGE的交联密度逐渐提高，从而可以在较宽的范围内调节其机械性能。出乎意料的是，TGE的韧性随着交联密度的增加而持续提高。TGE中的能量耗散机制源于相分离结构和界面交联的协同效应。此外，β-羟基酯的酯交换反应赋予了TGE可回收性，而相分离结构通过对链运动的限制增强了抗蠕变性。这些特性使得TGE作为形状记忆聚合物具有很高的吸引力，它具备高能量密度、高形状固定性和形状恢复性能，并且能够被塑性重塑成几何形状复杂的物体。