碳酸氢盐物种形态与盐水化学性质在白垩层中的作用对二氧化碳储存效率的影响

《Energy & Fuels》：Role of Bicarbonate Speciation and Brine Chemistry in Chalk Formations for CO2 Storage Efficiency

地质碳封存中高盐高温条件下白云石压实机制与HCO3^-络合效应研究，揭示了系统酸化促进方解石溶解与白云石沉淀耦合作用，发现温度升高加剧HCO3^-形成，130℃时3倍稀释海水封存效率最优。

　　

在海水注入过程中，白垩层的压实作用被归因于方解石的溶解和镁矿的沉淀，但二氧化碳（CO₂）在碳储存中的地球化学影响仍不确定。在这项研究中，利用瓦尔哈尔（Valhall）水库的数据开发了一个简化的现场规模地球化学模型，模拟了20年的二氧化碳注入过程以及注入后的980年演变情况。研究人员验证了压实机制和二氧化碳的溶解行为，包括在高压高温条件下的逐步定性溶解度评估。通过统计分析进行的相关性映射显示，在碳酸化海水条件下，方解石溶解和镁矿沉淀这两个参数之间存在强烈的负相关（r = ?0.92），这支持了一种耦合的弱化机制。与常见的假设相反，较高的盐度和温度会增加系统的酸度，从而促进更多的方解石溶解，这一过程是由镁矿的过饱和状态和更快的沉淀动力学驱动的。水中的碳酸氢根离子（HCO₃^–）络合作用贡献了总碱度的40%，凸显了其在缓冲作用和二氧化碳形态转化中的作用。碱度既反映了缓冲能力，也反映了碳物种的变化情况，在较高温度下，复杂的碳酸氢根离子浓度会增加。在测试的各种盐水中，3倍稀释的海水在130°C时的表现最佳，它通过有效的矿物和离子捕获作用平衡了压实过程。预计温度较低的北海水库会表现出较少的镁矿沉淀引起的弱化效应以及更强的溶解度捕获能力。这些发现强调了碳酸氢根离子的形态转化和缓冲作用在白垩层二氧化碳储存设计中的重要性，同时也指出了需要更好地区分由沉淀和溶解驱动的弱化过程。