通过本征手性硅超表面中的准束缚态实现稳健的圆偏振发光

《ACS Photonics》：Robust Circularly Polarized Luminescence via Quasi-Bound States in the Continuum in Intrinsic Chiral Silicon Metasurfaces

高分辨光发射消光比和圆偏振特性通过硅基元表面实现，研究准束缚连续态（quasi-BIC）和表面晶格共振（SLR）模式在有机染料层中的差异。实验表明quasi-BIC模式具有厚度和角度稳定性强的圆偏振光发射特性（g_PL≈0.09），而SLR模式g_PL≈0.15但存在符号反转。数值模拟和场分布分析揭示quasi-BIC源于强横向电偶极场局域化，SLR则依赖磁偶极贡献，厚度变化导致SLR模式场分布敏感性增强。

　　本文探讨了在本征硅手性超表面中，通过准束缚态在连续谱（准BICs）和表面晶格共振（SLRs）实现从非手性有机染料分子中获得圆偏振光发射的现象。研究人员发现，这种圆偏振光发射具有显著的偏振不对称性因子（$g_{PL}$）大于0.1，这为设计紧凑型圆偏振光源提供了新的思路。文章重点分析了两种光学模式在不同条件下的行为差异，并揭示了其对圆偏振光发射性能的影响机制。

在非手性材料中，通常不会表现出圆偏振特性，但通过特定的纳米结构设计，可以激发出具有手性特征的光学响应。硅纳米棒二聚体的排列方式决定了超表面的光学特性，其中引入的非对称结构使得原本非手性的材料能够表现出圆偏振发射。这种现象源于纳米结构对光场的调控作用，使得非手性分子能够与光子模式相互作用，从而产生手性响应。研究团队通过实验和理论分析相结合的方式，验证了这一现象，并进一步探讨了其背后的物理机制。

文章提到，通过准BIC模式和SLR模式可以实现显著的圆偏振光发射增强。准BIC模式因其强横向场限制特性，表现出对发射角度和染料厚度变化具有较高的鲁棒性。相比之下，SLR模式则对发射能量和染料层厚度更为敏感，其偏振不对称性因子（$g_{PL}$）在不同条件下可能会发生符号反转。这些结果表明，不同模式在圆偏振光发射中的行为存在显著差异，这对于理解手性光与物质相互作用的机制具有重要意义。

实验中使用了扫描电子显微镜（SEM）来观察超表面的结构特征，并通过傅里叶显微镜对发射角度和波矢量进行测量。这些测量方法能够有效捕捉圆偏振光发射的特征，并通过分析光场分布和偏振不对称性因子，进一步验证了准BIC和SLR模式在不同条件下的表现。研究团队还利用COMSOL软件进行了数值模拟，以分析不同模式下的场分布、模式分解以及手性密度等参数，从而深入理解其光物理行为。

此外，研究还探讨了染料层厚度对圆偏振光发射的影响。实验表明，当染料层厚度变化时，准BIC模式的偏振不对称性因子保持相对稳定，而SLR模式则表现出更明显的符号反转现象。这一差异主要归因于两种模式在空间场分布和对结构变化的敏感性不同。准BIC模式由于其强横向场限制，对外界条件变化不敏感，因此能够保持其手性特性。而SLR模式则由于其与表面结构的耦合更强，对染料层厚度和发射角度的变化更为敏感，从而导致偏振不对称性因子的符号反转。

通过分析不同模式的多极分解，研究团队进一步揭示了其物理特性。准BIC模式主要由横向的电偶极矩（$p_y$）主导，这种非对称的电偶极矩使得准BIC模式能够产生显著的圆偏振发射。而SLR模式则表现出较强的磁偶极矩（$m_x$），这种磁偶极矩的非对称性导致了更高的偏振不对称性因子，但同时也使其更容易受到外界条件变化的影响。这些结果表明，不同模式在手性光发射中的表现取决于其多极成分和空间场分布特性。

为了进一步验证这些模式的行为，研究团队还进行了手性密度的计算和分析。手性密度是衡量光场手性特征的重要参数，能够反映光场在空间中的旋转特性。准BIC模式在手性密度上表现出较强的均匀性，主要集中在纳米棒内部，而SLR模式则表现出更复杂的非对称分布，尤其是在纳米棒之间的区域。这些手性密度的分布特征进一步支持了准BIC模式的鲁棒性和SLR模式的符号反转现象。

研究还指出，通过使用低损耗的介电材料（如二氧化硅或二氧化钛）可以进一步提高准BIC和SLR模式的性能。这些材料能够减少光子模式的损耗，从而增强圆偏振光的发射效率。此外，研究团队强调，染料的吸收光谱与光子模式的重叠程度不会显著影响偏振不对称性因子，只要其发射光谱与光子模式存在足够的重叠。这一发现表明，圆偏振光发射的鲁棒性主要依赖于超表面的结构特性，而非染料本身的特性。

总的来说，这项研究揭示了在本征硅手性超表面中，通过准BIC和SLR模式可以实现从非手性有机染料分子中获得高偏振不对称性因子的圆偏振光发射。准BIC模式由于其强横向场限制和稳定的场分布，表现出更高的鲁棒性，而SLR模式则对发射条件变化更为敏感，可能导致偏振不对称性因子的符号反转。这些发现不仅加深了我们对手性光与物质相互作用的理解，也为设计高效、稳定的圆偏振光源提供了理论依据和技术支持。未来，这些研究成果有望应用于手性光学传感、手性量子光学以及基于手性光的新型器件开发。