铱单原子调控的氢氧化镍用于提升整体水分解效率

《ACS Nano》：Iridium Single-Atom-Modulated Nickel Hydroxide for Boosting Overall Water Splitting

双功能电催化剂Ir–Ni(OH)?/NF通过单原子修饰实现HER和OER协同提升，其表面氧空位与Ir–O–Ni键优化电子结构，在10 mA cm?2下过电位分别为23 mV和217 mV。基于该催化剂组装的AEMWE电解槽，在500 mA cm?2电流密度下持续工作225小时，电压仅1.54 V。

　　

开发具有高活性和稳定性的双功能电催化剂，以用于氢气演化反应（HER）和氧气演化反应（OER），在工业电流密度下仍是一个紧迫的课题。在此，我们提出了一种在温和条件下通过一步水热法制备铱单原子（Ir-SAs）修饰的超薄氢氧化镍纳米片的方法，这些纳米片被沉积在镍泡沫上（记为Ir–Ni(OH)₂/NF），从而形成一种结构集成的双功能电极，用于高效的水电解。铱的引入使Ni(OH)₂从p型半导体转变为n型半导体，显著增加了载流子浓度，并在Ni(OH)₂表面产生了大量的氧空位，这些氧空位通过强Ir–O–Ni键将Ir-SAs固定下来，优化了Ir和Ni位点的局部电子环境。密度泛函理论计算表明，Ir-SAs表现出适当的ΔG_O*–ΔG_OH*平衡，从而激活了Ni位点参与OER反应，遵循吸附-演化机制（AEM）路径。同时，Ni位点促进了水的解离，并为Ir位点提供连续的质子，从而促进了HER反应。因此，在1.0 M KOH溶液中，Ir–Ni(OH)₂/NF电极在10 mA cm^–2的电流密度下，HER的过电位仅为23 mV，OER的过电位为217 mV。更重要的是，利用这种结构集成的Ir–Ni(OH)₂/NF电极作为阳极和阴极的液-气扩散层及催化剂层，构建了一种高效的阴离子交换膜水电解（AEMWE）装置，该装置仅需1.54 V的极低电池电压即可驱动500 mA cm^–2的高电流密度，并且具有超过225小时的长期稳定性。这项工作可能为双功能电催化剂的合理设计提供了一条新途径。