在氢演化反应过程中，电双层内质子化缓冲物种的场增强均相解离的数值分析

《ACS Electrochemistry》：Numerical Analysis on Field-Enhanced Homogeneous Dissociation of Protonated Buffer Species within the Electrical Double Layer during Hydrogen Evolution Reaction

本研究通过广义修改的Poisson-Nernst-Plank（GMPNP）模型，探究了电场增强弱电解质解离对氢电极反应（HER）的影响。在非缓冲电解质（0.1 M KClO4）中，电场通过第二维恩效应促进水分解，导致质子浓度在扩散层高于本体，形成电流限制 plateau；而在缓冲电解质（3 M K-carbonate 和 K-phosphate）中，缓冲物种（如HCO3^-、HPO4^2-）的质子化解离受强电场显著增强，使质子极限电流密度提升至数百mA cm?2。实验发现，缓冲电解质中无 plateau现象，验证了电场对离子解离的调控作用。

　　在电化学水分解反应（HER）中，第二维恩效应在强电场的作用下增强了弱电解质的解离过程。这种增强的解离对反应物交换机制产生影响，促进了游离质子的产生，从而促进HER的进行。本研究利用广义修正泊松-纳尔斯特-普兰克（GMPNP）模型，探讨了电场诱导解离的程度。该模型结合了电场增强的离子解离，以模拟离子分布和由此产生的质子限制电流密度，研究对象包括非缓冲体系中的KClO?和缓冲体系中的K-碳酸盐及K-磷酸盐。研究结果表明，强电场敏感性可能会导致对水解离的高估，特别是在非缓冲条件下。值得注意的是，在存在缓冲物种的情况下，电场增强的质子解离使得游离质子能够作为有效的HER反应物，即使在电流密度超过数百毫安每平方厘米的情况下也能实现。在扩散层中，由于电场驱动的缓冲物种解离，有效质子浓度超过了本体中的浓度。本研究强调了界面电场在调节局部离子可用性中的关键作用，并突显了计算建模作为可视化电极附近离子分布的强大工具，这一方面在实验中较难捕捉。

在可再生能源领域，如太阳能和风能，具有显著的前景，有助于构建可持续的社会。然而，它们的间歇性和地理分布不均等问题必须得到解决。通过可再生能源供电的电化学水分解，将在生产绿色氢气方面发挥关键作用，绿色氢气是一种易于储存和运输的多功能能源载体。目前商业化最广泛的水电解器是质子交换膜电解器（PEMWEs）和碱性水电解器（AWEs），基于阴离子交换膜（AEM）。PEMWEs需要贵金属催化剂和贵金属涂层的多孔传输层，因为它们在酸性操作环境中运行。AWEs可以使用更丰富的材料（如Ni或Fe）进行操作，因为它们可以承受高碱性溶液（25到40% KOH），但AEM膜的稳定性较差。一种替代方法是在中性pH环境中使用缓冲电解质进行水电解，这可能扩展材料选择和使用寿命。反应的界面条件显著受到所选环境和电催化剂材料的影响，反映了各种水电解方法的多样性。

HER是水电解中的关键半反应，也是研究最广泛的电催化过程之一。尽管它本质上是一个简单的反应，其热力学还原电位为0 V vs. RHE，但其反应机制，特别是主要质子来源，仍然是一个讨论的话题。除了水之外，弱电解质（HA：H?和A?）也可能在缓冲溶液的界面中作为质子来源，如反应3所示。在非缓冲溶液中，只有水的解离过程发生，而在缓冲溶液中，缓冲作用可能通过反应20和21进行描述。缓冲解离的平衡常数与电场有关，导致了缓冲物种的解离速率常数可能超过水的解离速率常数，从而在电极表面提供额外的质子。在缓冲溶液中，电场的增强使质子的来源更丰富，促进了HER的进行。研究结果表明，在缓冲体系中，当电流密度超过数百毫安每平方厘米时，游离质子可以作为有效的HER反应物。在扩散层中，由于电场驱动的缓冲物种解离，质子的有效浓度超过了本体中的浓度。本研究强调了界面电场在调节局部离子可用性中的关键作用，并突显了计算建模作为可视化电极附近离子分布的强大工具，这一方面在实验中较难捕捉。

在电化学研究中，电极和电解质之间的界面条件对反应速率有显著影响。研究者主要从两个角度对反应界面进行了探讨：电催化剂的电化学性质和界面的局部环境。电催化剂的吸附能是决定HER交换电流密度的主要参数。铂（Pt）在各种金属中具有最佳的吸附能，因此HER的催化性能优越。因此，在酸性溶液中，电极表面产生的H?向本体溶液的扩散有时被认为是速率决定步骤。以往的研究通过将速率方程拟合到实验测量的塔菲尔曲线，得出了Pt的正氢结合能，这表明吸附能会随着超电势的变化而变化。在碱性溶液中，由于质子浓度较低，水分子作为反应物，需要解离稳定的O–H键。许多研究最初仅关注氢结合能与pH之间的关系。随后，提出了双位点机制，即氢和氢氧根离子在不同的位点上吸附，以促进水的解离。氧化性材料，如Ni(OH)?，当与Pt结合使用时，被建议优化这些吸附能，提高HER的性能。此外，在缓冲电解质溶液中，质子化缓冲物种（HA）被认为能够直接还原，突显了反应物性质在决定催化动力学中的重要性。

在缓冲溶液中，缓冲作用可以通过反应20和21进行描述。例如，K-碳酸盐和K-磷酸盐的缓冲解离作用可能通过这些反应进行描述。在非缓冲溶液中，只有水的解离发生，而在缓冲溶液中，缓冲物种的解离过程也被考虑。研究还探讨了缓冲解离与水解离之间的平衡常数关系。在非缓冲溶液中，反应速率常数可以被描述为通过水的解离和再结合过程，而在缓冲溶液中，缓冲物种的解离和再结合过程也需要被考虑。研究者通过引入缓冲物种的解离速率常数，以模拟离子分布和由此产生的质子限制电流密度。在非缓冲溶液中，电场增强的解离作用可能被考虑，而在缓冲溶液中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场的增强作用更加显著。研究还发现，在缓冲溶液中，当电场增强缓冲物种的解离时，质子的有效浓度在扩散层中会超过本体中的浓度。这表明，电场在缓冲体系中的作用更加重要，因为缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数。

本研究中，GMPNP模型用于模拟非缓冲和缓冲电解质中的离子分布和质子限制电流密度。该模型结合了电场增强的离子解离效应，考虑了离子的体积排斥效应，以更准确地描述离子迁移、扩散和电场作用下的反应动力学。研究中使用了KClO?作为非缓冲介质，而K-碳酸盐和K-磷酸盐则作为缓冲体系。研究还发现，在非缓冲条件下，强电场敏感性可能会导致对水解离的高估，特别是在电极表面。而在缓冲体系中，电场增强的质子解离使得游离质子能够作为有效的HER反应物，即使在电流密度超过数百毫安每平方厘米时也能实现。在扩散层中，由于电场驱动的缓冲物种解离，质子的有效浓度可能超过本体中的浓度。这表明，电场在缓冲体系中的作用更为显著，因为缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数。

本研究利用计算模型对缓冲体系中的离子分布和电势进行模拟。计算域包括三个主要层：斯特恩层、扩散层和扩散层。斯特恩层的外层（OHP）位于电极表面最近的非化学吸附、水合离子的中心，定义了斯特恩层的外部边界。在斯特恩层之外是扩散层，其中电中性不被维持，阳离子被吸引到带负电的电极，而阴离子被排斥。电荷层（EDL）包括斯特恩层和扩散层。在扩散层中，电中性被维持，但存在浓度梯度，对流和扩散是主要的传质驱动力。研究者通过模拟从OHP到本体的离子迁移，计算了电场作用下的电势和离子分布。模型中还考虑了斯特恩层的电容，假设其为20 μF cm?2，以与非缓冲体系进行比较。

在非缓冲体系中，反应速率常数可以被描述为水的解离和再结合过程。在缓冲体系中，缓冲物种的解离和再结合过程也需要被考虑。研究者通过引入缓冲物种的解离速率常数，以模拟离子分布和质子限制电流密度。在非缓冲体系中，质子的有效浓度为1 M，而在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离作用，质子的有效浓度可能更高。研究还发现，在缓冲体系中，当电场增强缓冲物种的解离时，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度。这表明，电场在缓冲体系中的作用更为显著，因为缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数。

本研究探讨了电场增强的离子解离对HER的影响。通过数值模拟，研究者能够更清晰地理解电场作用下的离子传输过程。研究发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离使得质子的有效浓度在扩散层中超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。在非缓冲体系中，电场增强的水解离使得质子的有效浓度在扩散层中增加，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。

本研究还发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离可能导致质子的有效浓度在扩散层中显著增加。这使得质子能够作为有效的HER反应物，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

研究者通过计算模型对缓冲体系中的离子分布和电势进行了模拟。模型中考虑了斯特恩层的电容，假设其为20 μF cm?2，以与非缓冲体系进行比较。在非缓冲体系中，质子的有效浓度为1 M，而在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离作用，质子的有效浓度可能更高。研究还发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中显著增加。这使得质子能够作为有效的HER反应物，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。

本研究还发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离可能导致质子的有效浓度在扩散层中显著增加。这使得质子能够作为有效的HER反应物，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

在非缓冲体系中，电场增强的水解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中增加，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

本研究通过数值模拟，揭示了电场增强的离子解离对HER的影响。研究发现，在非缓冲体系中，电场增强的水解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中增加，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

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本研究通过计算模型对缓冲体系中的离子分布和电势进行了模拟。研究发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中显著增加。这使得质子能够作为有效的HER反应物，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

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本研究通过数值模拟，揭示了电场增强的离子解离对HER的影响。研究发现，在非缓冲体系中，电场增强的水解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中增加，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

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本研究通过计算模型对缓冲体系中的离子分布和电势进行了模拟。研究发现，在缓冲体系中，电场增强的缓冲物种解离可能使得质子的有效浓度在扩散层中显著增加。这使得质子能够作为有效的HER反应物，从而提高了HER的电流密度。然而，在非缓冲体系中，由于水的解离速率常数较低，因此质子的有效浓度可能不足以显著提高HER的电流密度。在缓冲体系中，由于缓冲物种的解离速率常数远大于水的解离速率常数，因此电场增强的缓冲物种解离可能对HER的电流密度产生更大的影响。此外，研究还发现，在缓冲体系中，质子的有效浓度在扩散层中可能超过本体中的浓度，从而提高了HER的电流密度。

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