Li2SeO4涂层与电子结构调控相结合，用于稳定掺钼的无钴高镍正极材料

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Li2SeO4 Coating Combined with Electronic Structure Tuning To Stabilize the Mo-Doped Cobalt-Free High-Nickel Cathode Material

钴-free高镍层状材料通过钼掺杂细化颗粒，但表面活性面积增加导致界面不稳定性。采用Li2SeO4表面修饰抑制副产物生长，电子调控氧晶格提升循环稳定性，容量保持率85.2%且倍率性能显著增强。

　　

无钴的高镍层状正极材料在实现更高能量密度方面具有巨大潜力，但其循环稳定性受到固有的界面不稳定性和机械不稳定性的严重影响。钼（Mo）掺杂可以细化初级颗粒的尺寸，从而减轻应力积累。然而，颗粒的细化会导致比表面积增加，使得界面不稳定性仍然成为循环稳定性的关键限制因素。因此，我们通过低熔点SeO₂与残留锂之间的高温反应，在LiNi_0.95Al_0.04Mo_0.01O₂（NiAlMo）表面制备了Li₂SeO₄改性层，该改性层能够抑制表面副产物的过度生长，并通过调节表面晶格氧来减缓结构退化。LiNi_0.95Al_0.04Mo_0.01O₂-Li₂SeO₄（NiAlMo-Se）在0.1 C电流密度下可提供248.2 mAh/g的放电容量，在0.5 C电流密度下提供224.2 mAh/g的放电容量，在2.7–4.5 V的电压范围内经过100次循环后容量保持率为85.2%。同时，NiAlMo-Se的倍率性能也显著提升，在5 C电流密度下达到178.6 mAh/g，在10 C电流密度下达到154.4 mAh/g。通过微观结构调控和表面改性同时提高材料的机械强度和表面稳定性，为稳定多晶高镍层状正极提供了一种可行的策略。