通过第一性原理分子动力学模拟评估静态不稳定性对光伏材料CuBiSCl2中内在缺陷的影响

《The Journal of Physical Chemistry C》：Assessing the Impact of Static Instability on Intrinsic Defects in Photovoltaic Material CuBiSCl2 by First-Principles Molecular Dynamics Simulation

CuBiSCl?光伏材料中硫空位缺陷的静态不稳定性影响及分子动力学研究

　　

光伏材料中的缺陷往往会引发有害的电荷复合中心或能隙中间陷阱态，从而严重降低器件性能。缺陷容忍度是一种理想的特性，它使光伏（PV）材料能够减少由Shockley–Read–Hall复合过程导致的能量损失。CuBiSCl₂是一种具有合适带隙的光伏材料，可能具备缺陷容忍度。先前的研究表明，CuBiSCl₂中可能存在深层次的内禀缺陷，例如硫空位（v_S）。在这里，我们发现CuBiSCl₂表现出静态不稳定性，即在0 K时计算出的声子谱中存在显著的虚频。这可能会影响使用传统方法得到的缺陷性质。为了研究0 K时测得的深缺陷能级是否源于这种静态不稳定性，我们首先选择了一种准确获取CuBiSCl₂原子结构的方法，然后利用分子动力学（MD）进行集合平均以研究缺陷性质。我们的结果表明，v_S确实是一种深层次缺陷，而且这种静态不稳定性对该材料中的缺陷能级影响不大。我们还尝试使用MD平均结构进行静态缺陷计算，以便能够应用高级方法（如具有自旋-轨道耦合的杂化泛函）。然而，这种方法在预测某些缺陷（例如铜间隙缺陷）的能级时并不适用，因为在室温下铜原子会发生较大位移。