通过结构灵活性驱动的相变工程实现金属/鲁德尔登-波珀层状钙钛矿异质界面的快速重构，从而提高二氧化碳电解的效率和耐久性

《Small》：Achieving Fast Reconstruction of Metal/Ruddlesden-Popper Layered Perovskite Heterointerfaces via Structural Flexibility-Driven Phase Transition Engineering for Efficient and Durable CO2 Electrolysis

在固态氧化物电解池中，通过结构灵活性和缺陷修饰促进阳离子扩散，表面重构形成FeNi合金纳米颗粒，显著提升CO2吸附/解离活性，使电解性能提高51%。

　　

摘要

在固体氧化物电解池（SOECs）中，原位构建活性金属/氧化物界面在二氧化碳电解方面具有广泛的应用前景，但由于钙钛矿体内部B位阳离子的扩散过程缓慢，这一过程面临诸多挑战。本文通过提高材料的结构灵活性，显著改善了Sr_0.9Ti_0.45Fe_0.5Ni_0.09O_3-δ（S_0.9TFN_0.09）中Fe和Ni阳离子的扩散动力学。通过对Sr位缺陷的协同修饰以及过量Ni的掺入，实现了灵活的配位作用，并提升了材料本身的氧传输性能，从而在还原条件下促进了体相与表面的重构。因此，异质结构的FeNi合金（FNA）和金属Fe纳米颗粒能够容易地原位析出到Ruddlesden-Popper层状钙钛矿（RP-STF）表面。相变过程显著增加了析出颗粒的数量。与原始基体相比，重构后的FNA/Fe@RP-STF界面在1.5 V和800°C条件下对二氧化碳的吸附和分解表现出显著增强的电催化活性，二氧化碳电解性能提升了51%。此外，由于异质界面的强相互作用，该材料的操作稳定性和抗积碳性能也得到了提升。本研究提供了一种简单有效的策略，可用于快速实现二氧化碳电解及其他能量转换过程中的微观结构演变。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。