d-Band优化氢吸附与动态重构——在RuS2/(FeNi)S1.03异质界面上的加速氧演化过程，用于水/海水分解

《Small》：d-Band Optimized Hydrogen Adsorption and Dynamic Reconstruction-Accelerated Oxygen Evolution on RuS2/(FeNi)S1.03 Heterointerfaces for Water/Seawater Splitting

高效双功能电催化剂设计通过异质界面调控实现氢氧析出反应的协同优化，采用均匀配位耦合原位硫化构建RuS2/(FeNi)S1.03异质界面，HER由静态电子调制增强，OER通过动态相重构优化能垒，在碱性和海水体系下均表现出低过电位（270/300 mV）和高稳定性（>250 h）。

　　

摘要

由于氢气和氧气演化反应（HER/OER）在界面要求上的冲突，设计高效的双功能电催化剂具有挑战性。本文通过均匀螯合耦合的原位硫化方法，精确制备了RuS₂/(FeNi)S_1.03异质界面，实现了能够独立增强HER和OER的不同界面机制。对于HER反应，RuS₂组分通过静态电子调节来优化反应过程：RuS₂/(FeNi)S_1.03界面处的电子转移使Ru的d带中心向下移动至-1.99 eV，并减弱了氢气的吸附（0.51 eV），从而在50 mA cm^?2的电流下实现了270 mV的过电势。相反，在OER反应中，(FeNi)S_1.03相发生动态重构，转化为具有催化活性的Fe-NiO氧化物，同时保持稳定的RuS₂（RuS₂/Fe-NiO界面），降低了反应的中间能量障碍，使得在50 mA cm^?2电流下过电势达到300 mV。这种双界面协同作用使得催化剂在低电池电压（碱性水1.68 V；海水1.76 V）下表现出优异的双功能性能，并具有工业稳定性（在1000 mA cm^?2电流下可稳定运行超过250小时），从而解决了双功能催化剂设计中的机制冲突问题。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。