通过修改电极和电解质来提高使用碳纳米管复合纸的染料敏化太阳能电池的性能

《Journal of Nanotechnology》：Modification of Electrodes and Electrolytes to Improve Performance of Dye-Sensitized Solar Cells Using Carbon Nanotube Composite Papers

本研究通过在碳纳米管（CNT）纸基染料敏化太阳能电池（DSSC）的阳极引入PEDOT:PSS导电聚合物，阴极添加TiO?纳米颗粒，并优化PEG:PVDF凝胶电解质的配比（4:6），显著提升了纸基DSSC的性能。实验表明，该改进策略使转换效率（PCE）达到27.514×10?3%，填充因子（FF）为0.318，较之前研究分别提高了14倍和近一倍，验证了电极材料与电解质配比对纸基DSSC性能的关键影响。

　　本研究聚焦于利用碳纳米管（CNT）复合纸作为基底，以提升染料敏化太阳能电池（DSSCs）的性能，即纸基DSSCs。具体而言，我们引入了聚(3,4-乙基二氧噻吩)：聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）这一导电聚合物作为阳极材料，并在半导体型CNT复合纸中引入二氧化钛（TiO?）作为阴极材料，以优化纸基DSSCs的整体性能。研究的核心目标在于降低阳极的内部电阻，提高阴极的电荷收集效率，从而提升整体的光电转换效率（PCE）和填充因子（FF）。同时，我们还研究了凝胶电解质中聚乙二醇（PEG）与聚偏氟乙烯（PVDF）的比例对PCE的影响，并发现PEG:PVDF为4:6时，PCE显著提升。相较于之前的研究，本研究引入了新的设备结构和优化后的材料体系，所有性能数据均来源于新的实验。此外，PCE提升至27.514×10?3%（约为前一次研究的14倍），而FF则提高至0.318（约为前一次研究的两倍）。这些结果不仅验证了我们策略的有效性，也为纸基DSSCs的实际应用提供了新的思路。

DSSCs因其低成本、易于制造以及柔性等特性，在可再生能源开发中备受关注。传统硅基太阳能电池虽然效率较高，但其成本高、脆性大，难以适用于某些特殊应用场景。相比之下，DSSCs具有更大的灵活性，能够适应多种形状和尺寸的设备，尤其适合在柔性基底上使用。这使得DSSCs在柔性电子、可穿戴设备、建筑一体化光伏系统等领域展现出巨大潜力。此外，DSSCs还具备一定的透明性，这使其在透明太阳能电池和建筑外墙集成等方面具有独特优势。

CNT作为一种新型材料，自1991年被发现以来，因其独特的物理和化学性质而受到广泛研究。CNT具有极高的导电性和热导率，且其直径在纳米级别，这使得其在多种技术领域中具有应用前景。然而，由于CNT通常以粉末形式存在，且颗粒极小，直接应用较为困难。因此，研究者们通过将其与其他材料结合，形成“CNT复合材料”，从而提升了其在实际应用中的可操作性和实用性。例如，通过将CNT与纸浆结合，形成CNT复合纸，不仅保留了CNT的优良性能，还利用了纸张的柔性和可加工性，使得其在柔性电子设备和可再生能源系统中具有广泛的应用潜力。

纸张因其柔韧性、低成本、易得性和环保性，在科研界受到越来越多的关注。纸张可以作为电子器件的基底材料，其多孔结构有助于电解质的渗透，同时还能为功能性材料的吸附和传感剂的固定提供良好的平台。此外，纸张的毛细作用可以减少对额外泵送装置的依赖，这在微流体系统中具有重要意义。与此同时，纸张还具备良好的生物相容性和可降解性，这使得其在生物传感器和环保电子设备中的应用更具优势。为了实现特定的电子和微流体功能，通常需要对纸张进行一定的改性，例如在其表面涂覆导电材料，以改善其电学性能。

早在2007年，我们便率先开发了一种基于传统日本和纸制作工艺的CNT复合纸。这种复合纸无需额外涂覆导电材料，简化了制备流程，同时降低了生产成本。此外，它在热电发电、柔性执行器和电磁屏蔽等领域展现出良好的应用前景。在此基础上，我们进一步探索了纸基DSSCs的制备方法，通过结合CNT的导电和半导体特性，成功实现了纸基太阳能电池的制作。这一突破为柔性、低成本的太阳能电池提供了新的方向。

在DSSCs的应用中，纸张不仅作为基底材料，还可以作为功能性支架。其多孔结构有助于电解质的渗透，同时也能有效固定感光材料，从而提升整体的光吸收效率。此外，纸张的自然柔韧性使得其在制造过程中更容易形成复杂的三维结构，而不影响其物理性能。与传统玻璃或硅基材料相比，纸张具有显著的成本优势，且与大规模卷对卷制造工艺兼容，这为DSSCs的产业化提供了可能性。此外，通过涂覆技术，纸张的湿度稳定性也可以得到改善，这对其在实际环境中的应用至关重要。

在我们之前的研究中，已经证明了凝胶电解质在纸基DSSCs中的应用优势。相较于液态电解质，凝胶电解质不仅更安全，而且具有更好的稳定性。然而，由于其离子传输速度较慢，导致电荷转移效率较低，进而影响整体的光电转换性能。为了解决这一问题，我们考虑了一种新的纸基DSSC结构，即在阳极中引入PEDOT:PSS，在阴极中引入TiO?。PEDOT:PSS作为一种高导电性聚合物，能够改善电极与电解质之间的界面接触，从而提升电荷注入和传输效率。而TiO?则因其优异的电子传输性能和稳定性，能够有效促进阴极处的电荷分离和收集。

通过将这些材料引入到纸基DSSCs中，我们旨在克服之前研究中存在的不足，进一步提升其光电转换效率。为了实现这一目标，我们采用了三种主要的实验步骤。首先，我们调整了凝胶电解质中PEG和PVDF的比例，以研究其对纸基DSSCs性能的影响。接着，我们在阳极材料中引入PEDOT:PSS，以改善其与电解质之间的接触。同时，在阴极材料中引入TiO?，以提升其电子传输能力。最后，我们结合优化后的电解质和电极材料，制造了一种新的纸基DSSC，并对其性能进行了系统评估。

在制备凝胶电解质的过程中，我们选择了不同比例的PEG和PVDF进行实验。实验结果表明，当PEG:PVDF的比例为4:6时，纸基DSSCs的PCE达到最大值。此外，随着PEG比例的增加，FF也随之提升，但在达到某一临界点后，其增长趋势逐渐减缓。这些结果提示我们，PEG和PVDF的比例对电解质的微观结构具有重要影响，进而影响电荷传输效率和界面接触质量。我们还发现，当PVDF的比例过高时，电解质的微观结构可能会发生变化，导致电荷传输受阻，从而降低整体性能。

在引入PEDOT:PSS的实验中，我们发现其显著降低了阴极的电阻，从而提升了FF和PCE。然而，尽管PEDOT:PSS具有较高的导电性，其与CNT的结合仍需进一步优化。我们还制备了不含CNT的PEDOT:PSS复合纸，以对比分析其对电极性能的影响。实验结果显示，虽然PEDOT:PSS复合纸的电阻较低，但其PCE并未超过含有CNT的电极。这表明，在阴极中引入CNT与PEDOT:PSS的复合结构能够更有效地提升电荷传输效率。

为了进一步提高纸基DSSCs的性能，我们在阳极中引入了TiO?纳米颗粒。实验结果显示，这一改进显著提升了PCE和FF。我们还发现，通过调整PEG和PVDF的用量，可以进一步优化电解质的性能。此外，通过引入N719染料，我们进一步提升了纸基DSSCs的光吸收能力。N719是一种常用的钌配合物，其具有较宽的光谱响应范围，能够有效吸收可见光，从而提升光电转换效率。然而，N719的使用也可能导致纸张的透光性降低，因此如何在提高PCE的同时保持良好的透光性，仍然是未来研究的重要方向。

在本研究中，我们对纸基DSSCs的性能进行了系统评估，包括短路电流（Isc）、开路电压（Voc）以及填充因子（FF）等关键参数。通过比较不同实验条件下的性能数据，我们发现，引入TiO?和优化PEG:PVDF比例是提升PCE和FF的关键因素。此外，我们还发现，通过合理调整材料比例，可以在一定程度上平衡电荷传输效率与透光性之间的关系。然而，目前纸基DSSCs的透光性仍存在一定问题，这可能限制了其在透明太阳能电池中的应用。因此，未来的研究应重点关注如何在保持高PCE的同时，进一步提升纸基DSSCs的透光性。

综上所述，本研究通过引入PEDOT:PSS和TiO?，优化了纸基DSSCs的电极材料和电解质组成，显著提升了其光电转换效率和填充因子。这些改进不仅验证了我们策略的有效性，也为纸基太阳能电池的进一步发展提供了重要的理论依据和技术支持。尽管目前纸基DSSCs的透光性仍有待提升，但其在柔性、低成本和环保方面的优势，使其在未来的可再生能源应用中具有广阔前景。我们相信，随着相关技术的不断进步，纸基DSSCs有望成为一种更加高效、实用的太阳能电池技术，为实现可持续能源利用提供新的解决方案。