胶体WS2单层中1T′/1H相变的原位研究

《Nanoscale》：In situ investigation of 1T′/1H phase transition in colloidal WS2 monolayers

二维过渡金属二硫化物相变调控研究。通过胶体合成制备有机配体修饰的层状WS?纳米片，系统研究退火过程中1T'相到1H相的温度诱导相变。发现1T'相在300°C前稳定，300-350°C出现混合相，退火时间可调控1H含量，350°C以上完全转变为1H相。纳米片尺寸越小，相变动力学越慢，表明尺寸影响结构重组。

　　

控制二维过渡金属硫族化合物（TMDs）的晶体相对其电子和光学性质至关重要。在WS?的多晶型中，亚稳态的1T′相表现出半金属特性或窄带隙特性，并具有与半导体1H相不同的量子功能。在这里，我们研究了用有机配体功能化的胶体合成单层WS?纳米片中的温度诱导的1T′/1H相变。合成的还原条件通过电子掺杂稳定了1T′相。通过对结构和电子性质的原位分析，我们监测了退火过程中的相变，并发现1T′相在300°C之前保持稳定，同时伴随着晶格的相对收缩。在300°C到350°C之间，出现了一个1T′/1H的混合相区域，通过控制退火时间可以精细调节1H的含量。超过350°C后，会迅速且完全地转变为1H相。我们证明了还原配体的分解是结构转变的主要触发因素，揭示了掺杂、表面化学和晶格结构之间的强烈相互作用。值得注意的是，横向尺寸较小的纳米片表现出较慢的相变动力学，这表明有限尺寸可能会影响相变背后的结构重排。