基于MALDI-MS的食用油快速精准分类集成搜索系统开发及其在食品安全防伪中的应用

《Analytica Chimica Acta》：Development of an Integrated Searching System for Rapid and Accurate Classification of Edible Oils by Matrix-assisted Laser Desorption/Ionization Mass Spectrometry

本研究开发了集成MALDI-MS的自动化分析系统OilAnalysis，通过高斯混合模型-逻辑回归-决策树（GMM-LR-DT）算法实现食用油快速分类，准确率达99.7%，光谱处理速度1.7谱/秒，为食用油打假提供高通量在线解决方案。

　　

¹Highlight²

³Oil samples and chemicals⁴

来自不同产区的摩洛哥坚果油、开心果油、夏威夷果油和印加果油样本均购自香港、中国大陆和台湾地区。每种商业食用油产品购买三瓶进行三重测量。混合油样本通过将纯橄榄油与纯菜籽油、玉米油、花生油和葵花籽油按二元比例（即5%:95%、20%80%、30%:70%、40%:60%和50%:50%）现场配制。

⁵Establishment of GMM-LR-DT model⁶

以橄榄油、花生油和菜籽油样本库中的分类为例说明OVO（一对一）与OVA（一对多）策略差异。OVA策略将橄榄油分类转化为三个二分类问题（即"是否为橄榄油？""是否为花生油？""是否为菜籽油？"），通过选择三个模型中的最高值进行分类。而OVO策略则将问题重构为三个二分类子问题（即"橄榄油vs花生油""橄榄油vs菜籽油""花生油vs菜籽油"），通过多数投票机制确定最终分类。

⁷Conclusions⁸

本研究开发了名为OilAnalysis的集成程序，可实现基于MALDI-MS的食用油样本快速精准在线分类。训练样本根据其质谱模式和PCA结果被划分至不同小组，这些PCA结果随后用于建立基于OVO策略的GMM-LR-DT模型。该模型在5折交叉验证中取得准确度0.997、灵敏度0.986、精确度0.998和F1分数0.991的优异表现，验证集指标分别为0.997、0.998、0.985和0.991。