中等熵合金/原位氮掺杂rGO催化剂复合材料用于锂-二氧化碳火星电池，实现超高放电容量和高速循环性能

《Small》：Medium-Entropy Alloy/In Situ N-doped rGO Catalyst Composite for Ultrahigh Discharge Capacity and High-Rate Cyclability in Li─CO2Mars Batteries

Li-CO2电池中，通过中等熵四元合金（Mn, Zn, Co, Ni）与原位氮掺杂还原石墨烯（NrGO）复合制备QA@NrGO催化剂，解决了Li2CO3分解不足的问题，实现了500 mA g-1电流密度下50605 mAh g-1超放电容量和240次循环寿命。DFT研究表明CO2吸附增强及产物稳定性提升是关键。

　　

摘要

锂钴二氧化碳（Li-Co₂）电池在减少二氧化碳（CO₂）排放方面具有巨大潜力，这使其成为开发下一代高能量密度替代能源存储系统的理想选择。然而，充电过程中锂碳酸盐（Li₂CO₃）分解不足会导致催化剂失活，从而降低电池的放电性能和循环寿命。本文设计了一种由锰（Mn）、锌（Zn）、钴（Co）和镍（Ni）组成的中等熵四元合金（QA）催化剂，并使用多元金属有机框架（MZIF）技术将其与原位掺氮的还原氧化石墨烯（NrGO）结合，形成QA@NrGO复合材料。这种均匀分散的四元合金具有较高的无序度，且NrGO与QA之间的协同作用使得Li-Co₂电池在500 mA g^?1的高电流密度下能够实现50605 mAh g^?1的超高放电容量，并拥有240次的最大循环寿命。循环后的物理化学研究表明，活性位点上形成了盘状锂碳酸盐（Li₂CO₃）放电产物，而充电过程中锂碳酸盐几乎完全分解，进一步证明了该材料的优异可逆性。密度泛函理论（DFT）分析表明，改进的二氧化碳吸附性能以及锂碳酸盐和非晶碳相对稳定的形成有助于实现优异的电化学性能。这种设计的中等熵合金催化剂为开发低成本、高活性的双功能锂钴二氧化碳电池催化剂提供了新途径。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。